用于建筑材料的高效疏水性太阳能反射涂层:通过在有机硅氧烷基体中固定功能化锐钛矿来增加总太阳反射率
Surendra Maharjan
, 廖
康生 , Alexander J. Wang
, Seamus A. Curran
休斯顿大学物理系, 美国德克萨斯州休斯顿 77204
Integricote Inc., Houston, TX 77204, 美国
H I G H L I G H T S
基于有机硅氧烷基质(
溶胶)中的功能化锐钛矿
颗粒的太阳能反射涂层是通过溶胶-凝胶法制备的。
有机硅氧烷涂层具有优异的疏水性、静摩擦性和耐久性
与原始状态样品
相比,用
溶胶处理的混凝土砂浆复合试样内部的温度降低记录很高。
A R T I C L E I N F O
文章历史:
收稿日期: 2019-03-08
2019年12月11日收到修订后
录用日期: 2020年1月14日
关键字:
太阳能反射涂料
二氧化钛
有机硅氧烷
疏水性
防滑性
能源使用
抽象
A B S T R A C T 本文报道了一种用于建筑材料的太阳能反射涂料的合成和研究,该涂料具有基材渗透性、憎水性、防滑性、耐久性和建筑物热量降低等特性。该涂层是通过使用溶胶-凝胶技术在有机硅氧烷基质中稳定和掺入锐钛矿
颗粒来合成的。有机硅氧烷基质透明且易于加工,这使其成为固定和掺入
颗粒作为散射中心的理想主体材料,具有高折射率(2.5-2.7)。因此,功能性无机-有机杂化复合材料是新型太阳能反射涂层的绝佳候选材料。在应用中,该涂层还充当建筑材料的多功能保护层。在这项工作中,我们表征了有机硅氧烷涂层的各种功能,包括表面疏水性、静摩擦力和耐久性。我们观察到用这种涂层处理的水泥砂浆复合材料(CMC)
内部的温度降低,表现出优异的疏水性、防滑性和寿命。温度的显着降低归因于嵌入
粒子的有效光散射。
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1. 引言
建筑物是复杂的系统,消耗昂贵的资源(例如水、材料、能源等),并相应地产生大量的废物和污染。建筑
占世界一次能源消耗,约占全球
排放量的三分之一[1]。建筑物能耗的主要原因之一是空调,尤其是在美国。在炎热的气候下,空调房的数量和规模显着增加
近年来。在过去二十年中建造的住宅中,大约有
配备了中央空调,导致电力消耗急剧增加了两倍[2]。
城市热岛 (UHI) 的发生率正在增加,这种现象主要是由于天然植被的移除及其被建筑物和铺砌表面取代而引起的。其结果是局部环境的温度升高超过
[3]。建筑物屋顶是太阳辐射热量的良好吸收者,在有人行道和屋顶的区域收集的温度可以达到 30,
而周围的植被区域的温度升高约为
。屋顶可以覆盖很大一部分城市表面;从航拍 视图,屋顶大约包括
美国四个大都市区中的每一个 - 伊利诺伊州芝加哥;德克萨斯州休斯顿;加利福尼亚州萨克拉门托;和犹他州盐湖城 [4]
降低空调系统电力需求的实用解决方案侧重于减少封闭结构内热量积聚的创新策略。不良的城市供暖主要归因于来自太阳的入射红外(IR)辐射,包括
入射地面太阳辐射[5]。入射到城市结构上的红外辐射要么被外表面直接吸收,要么通过结构内部的物体透射并被吸收,然后转化为热量。减少热量积聚的一种经济策略是使用功能性涂层增加封闭结构外表面的总太阳反射率 (TSR) 和热发射率。TSR 被定义为物体在辐照时反射的辐射能的量度,而热发射率是材料发射热能的有效性。TSR和热发射系数较大的材料称为冷材料。最近,冷材料的使用以红外反射涂料和涂料的形式受到广泛关注[6]。
由于太阳反射率的增加,在全市范围内安装太阳能反射冷屋顶可以降低平均表面温度。它减少了向环境的热传递,并使周围环境保持相对凉爽。一项对美国许多城市进行的气象模拟的荟萃分析发现,城市反照率(整个城市的平均太阳反射率)每升高0.1,平均室外气温就会降低约,室外气温峰值就会降低
[
7]。此外,用冷屋顶代替热屋顶可以立即减少流入对流层的辐射流量(“负辐射强迫”),抵消温室气体排放引起的全球变暖[8]。Akbari等[9]估计,将城市表面的反照率
增加0.01,一次性偏移量为4.9
。
用冷白色屋顶(反照率
)代替标准灰色屋顶(反照率
)将提供大约
的一次性偏移量。较冷的室外空气还可以通过减缓与温度相关的烟雾形成来改善空气质量[10]。根据 Synnefa 等人的说法,太阳反射率为 0.05 的黑色绝缘表面的温度大约
高于太阳高峰条件 (
) 和低风条件下的环境空气温度。同样,对于太阳反射率为 0.8 的白色表面,温升仅为
。
另一种用于减少室内热量的方法是在外墙/表面使用含有金属氧化物填料的油漆/溶剂/粘合剂,主要是能够反射红外辐射的复杂无机色猪[13]。海恩斯报道了涂有红外反射颜料的建筑物内部温度的降低[14]。Shiao等人还报道了用于红外反射的彩色太阳反射屋顶颗粒[15]。使用钝化涂料可以减少个人房主/企业的电费,并且在减少 UHI 和遏制
排放方面对全市/全球都有好处。正确使用被动式太阳能反射涂层,以最佳方式集成在多孔建筑材料表面和表面下方,可以有效减少热传递和积聚。例如,混凝土;一种无处不在的墙壁、屋顶、车道、人行道和甲板的建筑材料,可以涂上太阳反射涂层以增加太阳反射率,从而潜在地降低建筑物内部的温度。然而,混凝土很容易受到不同因素的影响,例如恶劣的天气、进水、盐水和化学品暴露。这些元素会物理/化学损坏混凝土或钢筋内部,导致结构失效。在这项工作中,我们报告了可溶液加工的有机硅氧烷复合材料的合成,并成功证明了其在CMC材料的憎水性、防滑性和寿命方面的功效。随后,我们报告了固定在这项工作中组装的有机硅氧烷复合材料中的功能化
颗粒的合成和光热性能。
是一种天然存在的钛氧化物,在防晒霜、油漆、光催化和太阳能电池等不同领域具有广泛的应用[16\u201217]。在三种多晶型中,金红石在宏观维度上最稳定,而锐钛矿在纳米尺度上更稳定[16,18]。布鲁克石是三者中天然存在最少的,很难以纯净形式生产[18]。由于
具有3.0-3.2 eV的大带隙能量,因此对可见光非常不敏感[19,20],这使其成为太阳能反射涂层的理想选择。
是最普遍的白色颜料,对油漆和涂料行业至关重要。
在紫外线(UV)-可见光谱上有效散射入射电磁(EM)辐射[21]。它以锐钛矿和金红石晶体形式市售[22]。当用作颜料时,
可以通过入射光的漫反射有效地使涂层和薄膜在光学上不透明、白色和明亮[21]。更具体地说,涂层的不透明度和亮度取决于光的散射,由反射、折射和衍射组成。
根据菲涅耳方程,光通过具有折射率
的介质进入另一种折射率
介质时,会在界面处发生反射。对于正常入射,反射率
与折射率的关系为 [23]
在正常入射下,从空气
传播到玻璃
的光会导致在空气-玻璃界面处发生近似
反射。玻璃的另一面也会引起反射,部分光线在两侧之间来回反射。空气-玻璃-空气系统的组合反射率由下式给出
具有非常高的折射率(2.5-2.7)[24,25],而通常分散在
其中的主体基质的折射率通常为
[26]。在这种复合材料中,由于折射率的明显变化,
在颗粒和主体基体之间的界面处发生反射。当光照射在折射率高于其周围环境的单个粒子上时,由于折射,未被反射的光会以偏离其原始路径方向(向法线弯曲)的方向进入粒子。相应地,当光从粒子射向周围环境时,光束会偏离法线。粒子与周围介质之间的折射率差异越大,折射度越大。光衍射是光与物质相互作用中的另一个突出现象。对于
粒子,当粒子尺寸接近入射光
波长的一半时,衍射达到最大值。光与单个粒子的相互作用示意图如图1a所示。
本工作涉及基于嵌入有机硅氧烷基质(溶
胶)的
颗粒(
网状物)
的功能涂层的合成和应用
的论述。有机硅氧烷基体(溶胶)的目的是增强颜料颗粒的分散性,提高整体复合材料的稳定性。将实验涂层涂覆在原始的CMC表面上,随后进行评估
(a)
(b)
图 1.(a) 光-物质相互作用示意图。(b) 溶胶处理
样品示
意图。
关于光热特性的变化。
/sol处理的CMC样品的示意图如图1b所示。当用
溶胶处理CMC表面并固化时,会形成一层薄
薄的硅胶。由此产生的
有机硅氧烷复合材料在CMC基材表面建立了一层保护层,该保护层延伸到CMC的孔隙空间中。
为了证明该涂层作为建筑材料多功能保护层的功效,我们探索了有机硅氧烷涂层的各个方面,包括疏水性、耐久性和静摩擦力。这些特性对于理想的混凝土涂层非常重要,因为这些因素中的任何一个都会对混凝土结构产生巨大影响。渗入混凝土结构中的水会因水泥的化学分解而导致混凝土迅速变质,并因氧化而加速钢筋的氧化。同样,经过保护涂层处理的混凝土表面可能会变得湿滑,这可能会对行人和车辆构成危险。
2.材料与方法
2.1. 材料
二氧化钛
,锐钛矿,含有
金红石)购自Sigma-Aldrich,无需进一步纯化即可使用。市售有机硅烷溶液的前体购自Integricote, Inc.,甲醇
)购自Pharmco-Aaper。
2.2. 准备
的
颗粒与
有机硅烷溶液(溶胶)在玻璃瓶中搅拌,得到
浓度为。
对混合物进行超声处理
,然后搅拌。
2.3. CMC样品的制备
采用Quikrete
速凝混凝土混合料(No.1004)制备CMC试样基材。Quikrete
中的岩石使用金属丝网过滤器从水泥预混料中分离出来。
将混凝土预混料倒入金属容器中,并在
不断混合下缓慢地向其中加入水,将
所得混合物倒入由
高度和
直径的PVC管制成的模具中。PVC管的一端在
厚聚丙烯片和胶水的帮助下封闭。
在PVC管的外表面上从顶部钻一个孔,在用混凝土混合物填充模具之前插入
钉子。模具如图2a所示。钉子的目的是创建一个空腔,以容纳在样品中心附近放置温度探头的空腔。拆下模具底部(聚丙烯板)后
,再
拆下PVC环和钉子。将样品在室温下保存,
然后在烘箱中干燥
。固化的CMC样品如图所示。
。
2.4.
溶胶在CMC基板上的应用
为了处理CMC表面,在最靠近温度探针孔的样品表面施加少量
/sol。然后将溶液均匀地铺在表面上。三个相同的CMC样品S1、S2和S3分别用3,6和
溶胶处理,分别相当于150、300
和颗粒。将处理后的样品在室温下干燥
,然后在烘箱中
干燥
。最终的原始和处理
样品如图3a-d所示。
3. 结果与讨论
3.1. 材料表征
图4显示了使用Ocean Optics 2000+光谱仪获得的
溶胶的紫外-可见光吸收光谱。如图4的插图所示,在
浓度为以下时,溶
胶(液态)的分散
性优
异。使用路径长度为 的
石英比色皿进行光学吸收测量,其中光谱与溶胶背景归一化。单独的有机硅烷前体不具有可见光吸收性;然而,由于锐钛矿的高内征带隙(3.2 eV),紫外光被
溶胶吸收
[28-30]。
采用蔡司LEO 1525场发射扫描电子显微镜(FE
.该薄膜是通过在经过UV
处理
的硅晶圆上滴铸
溶胶制备的,并在烘箱中固
化。不同放大倍率下的
溶胶
图像如图5所示。使用FE-SEM显微照片和ImageJ图像处理软件,确定本工作中使用的
颗粒/团簇的大小范围为
。
纯
颗粒、溶胶(有机硅氧烷基质)和
溶胶的傅里叶变换红外 (FTIR) 光谱如图 6 所示。所有 FTIR 光谱均使用布鲁克光学 ALPHA FTIR 分光光度计在衰减总反射率 (ATR) 模式下记录。纯
粒子的红外光谱显示周围
有一个孤峰,这归因于
和
弯曲振动模式
。溶胶样品在 处显示出一个吸收峰
,这是由于对称的 Si-
拉伸模式,在乙氧基硅烷分子中
拉伸处
有一个峰,并且 周围
有一个宽的吸收带,其
(a)
(b)
图 2.(a) CMC 模具和 (b) 固化原始 CMC 样品的数码照片。
图 3.使用不同体积的
溶胶处理的原始样品和
溶胶处理
样品的数码照片。
归因于Si-O-Si拉伸。吸收在2845
处达到峰值,并归因于脂肪族C-H拉伸[33-35]。有关红外吸收峰分配的摘要,请参阅表1。
溶胶的FTIR光谱表现出与溶胶相似的特征峰,但吸收带在,
这表明颗粒和有机硅烷分子之间的
化学相互作用[36]。与溶胶相比,
溶胶的Si-O-Si拉伸吸收带略有变宽,这可能归因于长支链硅氧烷链的形成[33]。
3.2. 有机硅氧烷基体的憎水性、静摩擦性和耐久性
3.2.1. 憎水性测试
混凝土的寿命很大程度上取决于水和腐蚀性盐溶液侵入混凝土的程度。这些因素
图 4.溶胶的
紫外-可见光吸收光谱。插图是溶胶的
数码照片。
导致膨胀、开裂、结垢和崩溃。使用美国材料与试验协会 (ASTM) 的标准化测试方法测量了用溶胶处理的 CMC 样品的憎水性。根据 ASTM C642 进行的吸水率研究发现,溶胶的憎水效率 (WRE) 为
(
)。WRE 由等式定义
其中
,未经处理的试样的吸水量和
处理过的试样的吸水量。散装水吸附试验(ASTM C1757)显示(
)的
WRE。吸水率测试(ASTM C1585)显示(
)、
(
) 和
( 20 天)。这些结果证实了用溶胶处理的CMC样品表现出优异的憎水性能。同样,发现所涂涂层的干接触时间在 10 之间,
具体取决于环境相对湿度和温度(改编自 ASTM D1640)。与传统的混凝土防水涂料相比,较短的干燥时间被认为是一个显着的改进(通常需要
)。
(a)
(b)
(c)
(d)
图 6.颗粒、溶胶(有机硅氧烷基质)和
溶胶的 FTIR 光谱
。
表1
峰值分配
波数
参考
Ti-O、O-Ti-O 屈曲
600
Si-CH3对称拉伸
790
Si-O-CH
拉伸
960
Si-O-Si对称拉伸
1045
脂肪族 C-H 拉伸
2845,2974
3.2.2. 静摩擦、耐磨性和耐久性研究
湿滑的摊铺机或人行道会增加滑倒和跌倒的风险。表面的静摩擦提供了必要的阻力,使物体保持在表面上而不会滑动。采用胶靴试验研究了溶胶处理前后原始CMC表面的静摩擦。测试对象(网球鞋的橡胶垫)的表面通过平面与水平
面 .随着斜面的上升逐渐增加,测试对象最终将开始从平面上滑下。滑动事件的开始是当平行于平面
的重力等于静摩擦 (
) 引起的力时,
其中,是摩擦系数,
是测试对象的质量,
是重力加速度。静摩擦系数可以通过求解方程来确定:
处理后未观察到静摩擦系数的变化。混凝土/摊铺机的表面耐磨性描述了试样在反复磨损循环/事件后保持其初始性能的能力。在许多磨损循环过程中,主要是由于人流量,混凝土表面和摊铺机会发生结构变化和表面质量损失。根据 ASTM D2486 对用溶胶处理的混凝土和石灰华样品进行了耐磨性测试:经过处理的混凝土和石灰华样品在 10,000 次磨损循环后保持
其初始无柄接触角(表面疏水性的指示),如图 7 所示。
3.3. 有机硅氧烷基体在混凝土上的热性能
3.3.1. 测量程序
用于获得光热测量的仪器设置如图 8 所示。该装置使用太阳模拟器(Abet Technologies,Inc.,型号。LS-150-Xe)保持在1太阳(
)的强度输出。在中心照射CMC样品,并使用数字温度计探头(SPER Scientific 800007)记录CMC的内部温度。
从室温开始,首先在原始状态(无涂层)下对所有样品进行测量。内部温度的增加被记录为时间的函数,直到温度变得恒定。然后用特定体积的
溶胶处理CMC样品的表面,并在烘箱中固
化。在处理过的样品上重复相同的测量(处理过的CMC表面与光源正交),并与各自的原始样品进行比较。
3.3.2. CMC样品的光热响应
图9a-c显示了原始样品以及用不同浓度溶
胶处理的样品的内部温度随光照持续时间的变化而记录。与原始状态相比,相应的
溶胶处理样品不同
图 7.用溶胶处理的混凝土和石灰华样品的无柄接触角与磨损循环次数的关系。
图 8.用于CMC样品光热测量的实验装置的数码照片。
在相同的暴露持续时间内降低内部温度。数据清楚地表明,
浓度的增加会导致更大的温度降低。对于所有三个样品,第一个
样品的温度上升是快速的,然后是逐渐升高的,直到温度饱和。
超过 60 分钟的测量显示温度没有显着变化。
表 2 列出了在三次
加载下用
溶胶处理的 CMC 样品的温度降低情况。结果表明,
样品 S1、S2 和 S3 在
暴露后分别表现出 a
和
温度降低,而相对于它们相应的原始温度值。
(a)
(c)
表2
在三次
加载时降低
样品的温度。
这里
是CMC样品的最终和初始温度
样本
温度降低 (%)
原始的
0
0
0
S1
3
-0.6
1.5
6
-2.4
6.2
S3
12
-4.1
10.2
在处理过的CMC样品中观察到的热反射率的提高和随后的辐射传热的减少归因于颗粒的强光散射效应
。
由于以下原因,/sol复合材料的散射能力大大增强:(1)由于颗粒与主体/粘结剂基体之间的
折射率差异较大,因此根据菲涅耳方程[23]观察到入射光的反射和折射相应增加;(2)入射光的散射数倍
颗粒限制了大部分入射光到达底层表面,从而防止了基板内的热量积聚。图9b显示了嵌入凝胶基质中的
颗粒对光的可能多重散射机制。入射光在遇到
粒子时会发生反射、折射或衍射。折射光和衍射光随后随着其路径的继续与其他
粒子相互作用,导致光再次反射、折射和/或衍射。因此,一系列光-粒子相互作用显着减少了透射到下层表面的光量。最后,由于当粒径接近入射光束波长的一半时会发生最大散射,因此散射交叉
(b)
(d)
图 9.(a) 原始样品和
溶胶处理
样品的热响应比较。(b) 凝胶基质中
掺入的颗粒的光散射示意图。 截面可以比粒子的几何横截面大几倍[21]。图5所示的FE-SEM显微照片显示
,/sol中
颗粒的尺寸范围在
和
之间。这涵盖了整个太阳光谱,因此可以预期强烈的光散射。
4. 结论
我们已经成功地展示了一种简单方便的方法,用于基于嵌入有机硅氧烷基质中的
颗粒生产疏水性太阳能反射涂层。采用不同技术研究了光吸收、表面形貌、化学成分和热测量。热测量显示,与原始样品相比,
经过溶胶处理
的样品表现出明显的内部温度降低。在1个太阳下暴露后
,观察到与处理
过的样品一样高
的温度降低。温度的这种显着降低归因于
/sol复合材料中嵌入的纳米/微米级
颗粒的高效光散射能力。观察到负载和温度降低之间存在
明显的关系,其中较高的负载对应于较大的温度降低。
利益争夺声明
作者声明,他们没有已知的相互竞争的经济利益或个人关系,这些利益或关系可能会影响本文所报告的工作。
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