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增强硅阳极在锂离子电池中的实际应用。这项工作与最新发展相一致，旨在进一步理解和应用硅基负极材料。我们通过识别当前研究中的差距并提出潜在的未来方向来提供前瞻性视角。我们综述的这一方面通过引导研究人员和行业专业人士走向硅基负极材料的未来轨迹，增加了重要的价值，从而有助于我们综述的新颖性，并使其与该领域以前的出版物区分开来。我们的工作旨在对硅基阳极在锂离子电池技术中的现状和未来前景提供全面、最新和面向应用的概述。图 1 提供了示意图，说明了与在锂离子电池中使用硅基阳极相关的前瞻性策略，而表 1 详细介绍了用作锂离子电池阳极的各种材料的电化学特性。

硅阳极的电化学锂化机理与挑战

Si的电化学行为已被广泛研究，导致了各种化合物的形成，包括LiSi、Li Si、Li Si、Li Si和Li Si[23]。这些化合物的性质详见表2[24]。Si的锂化机理，对提高其电化学性能至关重要

一直是许多研究者的焦点[25\u201227]。采用XRD分析了解相变[28,29]，揭示了以下反应机理：

出料工艺：

充电流程：

在初始锂化过程中，结晶 Si 转变为无定形状态 （1）。随后，LiSi（无定形）结晶成Li Si相（2）。在第一次脱锂过程中，形成次级两相区域，最终产生无定形 Si （3）。此外，还残留了一些锂硅，如果硅阳极的电位在循环过程中保持在70 mV以上，则可以减少锂硅。在第二个循环中，当锂离子与非晶硅相互作用时，两相区消散，产生倾斜的电压平台，表明存在奇异相区。在这个循环之后，过程（2）和（3）再次发生，表现出前面描述的特征，并且可逆能力迅速下降。虽然 Si 拥有很高的理论容量，但其循环性能低于标准，这凸显了进一步改进的必要性。

几个小组[30,31]深入研究了失效机制，以阐明硅阳极循环性能下降的原因。他们的研究结果可以概括为：

Si（结晶）+ xLi+ xe → LiSi（无定形）

+ （3.75 − x）Li+ （3.75 − x）e

→ LiSi（结晶）

LiSi（结晶） → Si（无定形）+ yLi+ ye+ LiSi（残留物）

图1 锂离子电池硅基阳极固有多方面挑战的策略示意图

表1 锂离子电池中几种材料的电化学性能

阳极材料

理论重量容量 （mAhg）

加工

潜在

卷

变化

石墨

李缇奥

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容量的快速衰减主要源于锂化和脱锂过程中相当大的体积变化（~400%）。因此，导电区域与Si之间的接触面积减小，从而提高了电阻。这些显著的体积变化会导致粉碎，导致材料与集流体分离，导致离子和电子传输不良。

在放电过程中形成SEI，主要归因于电解质在电压降低时阳极表面的分解。由于颗粒在脱锂过程中收缩，SEI层破裂，将新鲜的Si暴露在电解质中并影响电化学性能。图2显示了在整个充电和放电循环中导致硅电极退化的各种过程。这种退化可归因于一系列机制：

断裂和粉碎（图2a） 锂化诱导的体积膨胀对硅电极施加了很大的应力，导致其化学机械断裂。这种断裂会破坏活性材料、集流体和电解质之间的电气连接。这种断开最终会导致容量迅速衰减，并损害电池的可循环性。

锂化延迟（图2b） 锂化过程中的膨胀也会在活性材料内部产生较大的压应力。这种应力是进一步石化的障碍，导致所谓的“锂化延迟”。在严重的情况下，这种压应力可以完全停止锂化。活性材料的内芯，在这些条件下

保持未被电解质触及，从而降低电极的有效容量。

不稳定的SEI生长（图2c） 反复的锂化/脱锂循环，加上显着的体积变化，导致活性材料上的SEI膜不断破裂和重整。SEI的这种不稳定增长导致电极和电解质中的可循环锂离子转化为SEI内的惰性锂化合物。随着时间的流逝，这种现象会导致锂耗尽，使电池失效。

基于这些观察结果，最近的研究揭示了硅阳极失效机制的其他维度[32]。主要见解包括 SEI 层的组成和动力学在电极寿命中的关键作用。受电解质类型和操作条件影响的SEI性质会显著影响硅阳极的机械和化学稳定性。此外，硅的微观结构变化，如循环过程中的相变和结晶度变化，已成为导致容量衰减的重要因素。这些先进的理解有助于制定有效的策略，以提高锂离子电池中硅基阳极的弹性和效率。

表2 Li-Si不同相的理论容量和体积变化

阶段

理论容量 （mAh g） 体积

变化

图2 硅阳极的降解机理—a 展示了硅电极材料的断裂和粉碎是一个关键挑战，b 解决了压应力引起的锂化延迟，这降低了倍率性能并降低了有效容量，c 显示了操作过程中较大的体积变化如何诱导电极表面不稳定的 SEI 生长。每个小组都重点研究了这些机制，对硅基负极材料的耐久性和性能提出了重要的见解。经参考文献[26]许可转载。版权所有 2017， Springer Nature

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提高硅基阳极电化学性能的策略

已经采用了各种策略来增强硅基阳极的电化学性能，其主要目的是提高循环稳定性和电极容量。一种有效的方法是使用Si/C复合材料，其中Si作为高容量活性材料，碳基体至关重要地缓冲体积膨胀，增强导电性并稳定SEI层[33\u201237]。此外，纳米结构的制造已成为提高硅基负极材料性能的普遍方法。纳米结构硅材料根据其尺寸分为四类：0D、1D、2D 和 3D。这些纳米材料的独特属性在决定负极材料的电化学行为方面起着重要作用。例如，不同尺寸的纳米材料之间的离子和电子传输途径不同。此外，硅基负极材料在循环过程中的体积变化受纳米结构的尺寸和形貌的影响。这些方法在提高硅基阳极的性能方面具有巨大的潜力，从而促进了高性能锂离子电池的发展。

碳硅复合材料

在本节中，我们将深入探讨碳硅复合材料领域，这是锂离子电池硅基阳极发展的关键领域。该部分侧重于 Si 与 1D、2D 和 3D 结构中各种形式的碳的协同整合。我们讨论了纳米纤维、纳米管和石墨烯等碳材料在构建硅基阳极的有效导电网络和鲁棒基质中的作用。需要注意的是，虽然0D结构在硅碳复合材料中同样重要，但它们的独特性能和应用值得单独讨论，这在“纳米结构硅阳极材料”部分有详细讨论。在这里，我们旨在阐明高维碳结构在增强硅基阳极的导电性、机械稳定性和热耐久性方面的作用，特别是解决充电/放电循环期间体积变化等挑战。

一维碳硅复合材料

碳纳米纤维 （CNF） 和碳纳米管 （CNT） 是一维碳材料的重要类型，因其在 LIB 应用中的应用而受到广泛关注。硅与碳纳米管或碳纳米管的组成带来了几个优点，特别是提高了导电性，以及出色的机械和热稳定性[38]。因此，CNF 和 CNT 已被证明在构建导电网络方面更有效，并为在充放电过程中面临体积变化的硅基阳极材料提供卓越的主体矩阵。

在深入研究具体研究之前，了解ICE在硅基阳极性能评估中的重要性至关重要。纳米硅通常与碳纳米管等碳材料结合使用，由于其高比表面积和能量，可以诱导更多的副反应并形成更厚的SEI，从而可能影响内燃机。因此，除了容量指标外，内燃机也是评估这些复合材料初始能源效率的重要参数。Wang等[39]开创性地使用化学气相沉积（CVD）在晶体和非晶硅上生长碳纳米管。由该技术产生的结构提供了离子和电子的快速传输，实现了高CE和2000 mAh g的显着可逆容量。值得注意的是，据报道，该复合材料的ICE为80.3%，突出了其在第一个循环中的效率，并表明容量和初始能量保持之间的平衡。在这里，Wang等人对碳纳米管的结合证明了一维碳结构在增强Si的导电性和机械稳定性方面的重要作用。碳纳米管形成一个导电网络，有效地管理电子传输并适应锂化过程中Si的体积膨胀，这对于观测到的高CE和容量至关重要。同样，Zhang等[40]创新了一种三维（3D）Si/CNT复合材料，确保Si纳米颗粒通过CNTs有效地电连接。当用作锂离子电池的阳极时，这种复合材料在 100 次循环后显示出 943 mAh g 的容量。值得注意的是，这种复合材料的内燃机率为56%，强调了其设计对初始能源效率的影响。 这些数据对于理解纳米硅复合材料的容量保持和初始能量利用之间的平衡至关重要。

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Su等[41]采用另一种创新方法，制作了一种由SiO和Si组成的3D多孔材料，该材料在原位用CNT无缝装饰，称为pSS/CNT。这种独特的复合材料在骑行过程中具有出色的稳定性，并具有改进的 CE。重要的是，据报道，pSS/CNT复合材料的ICE为70%。这个数字至关重要，因为它提供了复合材料初始能效的衡量标准，突出了其在第一个循环中的有效性，并有助于全面了解其整体电化学性能。Peng等[42]冒险设计了一种链状Si CNT结构（C-L-SC），将ZIF-67衍生的多孔碳封装Si纳米颗粒与碳纳米颗粒作为碳壳之间的连接器集成在一起。C-L-SC 的制造过程包括通过 CVD 在 SiNP 上生长碳纳米管，首先产生缠结的团簇结构，然后 ZIF-67 在表面生长，然后碳化（图 3a）。图3b显示了纯Si NPs的形态，其平均直径为~80 nm，分布相对均匀。经过CVD处理后，碳纳米管均匀地生长在纳米尺寸的Si上，相互缠绕，如图3c所示。图3d，e示出了ZIF-67晶体沿Si@CNTs生长，其中形成了链状结构。碳化后，C-L-SC 保留了其原始结构，ZIF-67 晶体保持其十二面体形态，如图 3f、g 所示。图3h，i提供了各种成分的循环性能和倍率能力的比较分析，包括纯硅、Si@碳纳米管、C-ZIF-67和C-L-SC电极。 令人印象深刻的是，C-L-SC 复合材料表现出显着的速率容量和循环稳定性，在 2 A g 时保持 732 mAh g 的容量，并在 1 A g 的 100 次循环中保持 72.3% 的容量。为了评估阳极材料的稳定性，SEM成像捕获了C-L-SC电极在循环之前（图3J）和循环后（图3K）的形态演变。值得注意的是，即使在 100 次循环后，电极仍保持完整且未改变的结构，没有新的表面裂纹。这一系列研究进一步强调了一维碳结构的重要性。碳纳米管和碳纳米管提供的机械稳定性是减轻电池运行过程中与硅体积变化相关的应变的关键。这有助于提高循环稳定性和容量保持率，正如这些Si/C复合材料所证明的那样。

在类似的创新领域，邓等[43]通过将Si纳米颗粒嵌入双层碳纳米管的核心来构思一种结构

导致三明治状配置。这种配置显著增强了硅电极的电化学特性。在方法上值得注意的转变中，使用液体石蜡合成了CNT阵列，通过CVD方法取代了传统的不饱和碳氢化合物。这种独特的设计确保了所得材料表现出出色的速率性能和出色的循环稳定性，在 100 次循环后在 0.1 A g 下保持 1310 mAh g 的容量，在 500 次循环后在 1 A g 时保持 1050 mAh g 的容量，同时 CE 为 98%。在另一项值得称赞的工作中，Zhang等[44]通过结合球磨和CVD技术合成了封装在碳纳米管网格（SCC-CNTs）中的Si/Cu Si@C复合材料。这些元素由导电铜Si、无定形碳层、相互连接的碳纳米管和蚀刻孔组成，共同增强了电子导电性和锂扩散。所涉及的电化学过程也抵消了硅阳极的体积膨胀。当与纯硅并列时，SCC-CNTs复合材料表现出相当优越的电化学性能，在0.4 A g时的放电容量为2171 mAh g，ICE为85.2%，150次循环后保留容量为1197 mAh g。在这些例子中，一维碳基体显著提高了电子电导率，同时提供了防止循环过程中Si体积膨胀的机械缓冲器。导电碳网络和Si纳米颗粒之间的这种协同作用有助于提高Si/CNT和Si/CuSi@C复合材料的倍率性能和循环稳定性。

CNF 由于其独特的特性，已被广泛纳入 LIB 应用中。它们在化学和热稳定性方面的稳健性与值得称道的导电性相辅相成。Xu等[45]采用静电纺丝和电喷涂技术相结合的方式生产了3D Si/C纤维纸，在100次循环后表现出1200 mAh g的强大电化学性能。同样，Lee等[46]证明了Si/CNF复合薄膜在阳极应用中的潜力。如图4a所示，这些薄膜通过过滤方法和热还原工艺显影，显示出LIB性能的显著增强。SEM图像（图4b，c）揭示了一个密集的、相互交织的结构，其中CNF支持硅粒子，形成一个强大的三维矩阵。这种配置有利于有效的电子和离子传输，并在整个充放电循环中有效管理硅颗粒的体积变化，确保出色的机械稳定性。透射电镜分析（图4d，e）

4D 纳米微型机

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图3 链状硅碳纳米管（C-L-SC）制备与评价——链状硅碳纳米管（C-L-SC）制备工艺示意图。SEM图像显示了纯Si的形态，c硅封装在碳纳米管中（Si@CNTs），d，e Si@CNTs在ZIF67掺入后（Si@CNTs-ZIF-67），f，g最终链状Si碳纳米管结构（C-L-SC）。h 比较纯硅、Si@CNTs、C-ZIF-67 和 C-L-SC 电极的循环性能，证明 C-L-SC 具有增强的耐久性和容量保持性。i 对纯硅、Si@CNTs和C-L-SC 电极进行速率能力测试，突出了 C-L-SC 在各种电流密度下的性能改进。在0.5 A g下循环100次前和100次循环后，C-L-SC电极J的SEM图像，说明了C-L-SC在延长循环过程中的结构完整性和稳定性。经参考文献[42]许可转载。版权所有 2021，施普林格·自然

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版权所有 2021 图 4 Si/CNF/rGO 复合薄膜的制备和分析——Si/CNF/rGO 和 Si/rGO 复合薄膜的制备过程图示，概述了合成这些材料所采取的步骤。分别为Si/rGO和Si：CNF/rGO = 1：1复合材料的b、c的SEM图像，显示了复合材料的形貌和分布。d、e 的 TEM 图像同样展示了 Si/rGO 和 Si：CNF/rGO = 1：1 复合材料的微观结构，从而更仔细地观察了纳米级的相互作用和结构。f 合成的Si/rGO和Si/CNF/rGO复合材料的循环性能，比例为1：1、2：3和3：2，在0.1 A g的电流密度下进行评估，突出了它们在循环过程中的电化学稳定性和容量保持性。经参考文献[46]许可转载。版权所有 2021，施普林格·自然

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进一步证实了碳纳米管内硅颗粒的致密堆积和均匀分布。这种结构设计对于实现卓越的比容量以及出色的循环和速率性能至关重要。

综上所述，虽然一维Si/C复合材料（如Si/CNTs和Si/CNFs）在增强电荷转移和锂离子扩散以提高电极循环稳定性方面显示出巨大的潜力，但它们也带来了独特的挑战。其复杂的制造工艺需要创新且具有成本效益的策略，并且它们对高性能应用的适应需要仔细考虑质量载荷和经济可行性。这些挑战不仅凸显了在一维结构领域进行持续研究和开发的迫切需求，而且还为研究碳硅复合材料的下一个前沿领域——二维（2D）结构领域铺平了道路。向二维碳硅复合材料的过渡提供了一个机会，可以在一维复合材料奠定的基础上再接再厉，同时探索新的结构优势和解决方案，以应对持续的挑战。

二维碳硅复合材料

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例如，Su等人开发的复合材料展示了具有高导电性和机械稳定性的二维石墨烯结构如何与硅协同作用，以提高复合材料的整体性能，特别是在容量和循环寿命方面。MXenes是另一种二维碳材料，由具有多原子层厚度的氮化物和碳化物组成，可用于各种电池组件[53\u201256]。Guo等[57]介绍了MXene/Si@SiO@C组合物

在硅浓度的影响下表现出稳健的循环性能。在72.8 wt%的Si下，该阳极在10°C下在1000次循环中表现出470 mAh g的恒星容量，这要归功于MXene层的高电子电导率、可修改的层间距和丰富的共价键合。

总之，二维材料已经显著改变了阳极增强的格局，特别是将它们整合到硅基阳极中。其独特的结构特性，结合令人印象深刻的电气性能

图5 射频等离子体增强GNWs@Si复合材料的制备及其在锂离子电池中的电化学评价——射频等离子体增强卧式管式炉沉积系统示意图。b 描述泡沫镍上石墨烯纳米壁（GNWs）生长的示意图。c 泡沫镍GNWs@Si复合制备示意图。d 射频等离子体增强卧式管式炉沉积系统的实际图像。e 展示 GNW 形态的 SEM 图像。 f GNWs@Si复合材料的 SEM 图像，说明复合材料的详细结构。g 基于复合材料的锂离子电池在190至9510 mA GNWs@Si不同电流密度下的电压曲线 g. h 相同的恒电流充放电容量，描述了不同速率下的性能。经参考文献[52]许可转载。版权所有 2019， Elsevier

其独特的结构性能Nano-Micro Lett.

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导电性，在克服硅阳极遇到的常见挫折方面提供了战术优势，特别是在电化学效率低下方面。通过增强电极内的电子电导率，这些二维材料（包括石墨烯和其他层状材料）在电池性能指标方面取得了重大进展。这些增强体现在其令人印象深刻的比容量和体积容量上，以及它们能够承受锂化/脱锂过程中遇到的巨大机械应力。

然而，尽管二维材料代表了革命性的一步，但它们只是对空间复杂碳硅复合材料更广泛探索的一个方面。从 2D 框架到 3D 框架的发展开创了储能技术可能性的新时代。下一节将把我们的讨论转移到三维碳硅复合材料上，我们将研究这些复杂的结构如何继续推动电化学性能的界限。随着我们对 3D 配置的深入研究，我们预计将推出创新策略，以应对硅基阳极的固有挑战，从而有可能带来更坚固、更高效和更耐用的 LIB。

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图6 高能密度电池用Si-G/C复合材料的制备及电化学性能——Si-G/C复合材料的制备过程示意图，说明其合成过程的分步过程。b 纳米硅的典型透射电镜剖面图，提供了对复合材料中使用的硅的纳米结构的见解。c Si-G/C复合材料的SEM图像，突出了硅与石墨烯/碳的微观结构整合。d Si-G/C复合材料在原型全电池高能量密度电池中的循环性能，在0.5°C的充放电速率下，在1200次循环中表现出稳定性和容量保持性。版权所有 2018，英国皇家化学学会

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为了封装，3D碳涂层在应用于硅表面时，经过精心设计，可以屏蔽硅颗粒，防止它们直接暴露于电解质。电解质不是在电化学过程中直接与硅相互作用，而是与碳层串联构建稳定的SEI膜。这种坚固的碳层吸收了Si的体积膨胀，确保了Si的分解。Si/3D碳复合材料独特的蛋黄壳结构为Si颗粒的波动创造了充足的空间，抵消了其颗粒与电极的分离，从而保持了其电化学活力。不可否认，3D碳涂层已经证明了它们在屏蔽硅阳极和维持卓越电池性能方面的功效。然而，需要注意的是，生产 3D 碳涂层硅往往成本更高，并且精炼该工艺需要一丝不苟的关注和精度。

总之，三维碳硅复合材料代表了阳极工程的巅峰之作，利用三维碳材料的结构优势来解决与硅负极相关的基本问题

这些复合材料在适应硅的体积膨胀、增强电气连接以及确保严格循环期间的结构完整性方面表现出色。创新，特别是在合成千兆多孔碳微球和独特的硅/石墨/碳复合材料方面，强调了这些 3D 结构的可行性和性能优势。虽然成本和制造复杂性方面的挑战凸显了进一步优化的必要性，但该领域的进步为下一阶段的负极材料研究奠定了坚实的基础。表3给出了各种硅基硅基锂离子电池的循环稳定性。

在三维碳硅复合材料中，三维碳材料的结构优势对提高硅阳极的性能起着至关重要的作用。千兆多孔碳微球和石墨等材料的多孔性提供了广阔的空隙空间，促进了离子和电子的快速迁移。这种架构有助于管理循环过程中硅的体积膨胀，这是硅阳极利用率的一个关键挑战。此外，3D碳框架确保了结构的完整性

表3 锂离子电池各种Si/C基阳极的循环稳定性

如果阳极

电流密度 （A g ）

循环次数

剩余容量 （mAh g）

裁判。

611.3

硅/p-C（N-SPC）

Si@viod@C

Si@C@viod@C

~ 1350

一名男子在1970年代被发现死亡

Meso-Si/C型

多孔Si/C纳米管

硅/石墨/C

~ 400

Si@C@CNTs&CNF

硅/碳纳米管

硅/碳纳米管

Si@HC/CNF

~ 1020

硅/石墨烯

硅/rGO

Si/C/石墨烯

Si@C-rGO

M-pSi@C

605.43

Si/C/rGO

C-Si@graphite

~ 900

C@void/Si-G

1082.7

和/带/带Si@C

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以及一致的电气连接，进一步提高了复合材料的坚固性和效率。这些结构优势与独特的蛋黄壳构型相结合，为机械应力和电解质相互作用提供了有效的缓冲，从而显着提高了硅阳极的耐久性和电化学性能。

随着我们过渡到新的战略探索，接下来的章节将重点关注新兴的纳米结构基硅负极材料领域。向纳米技术的转变意味着我们不断追求锂离子电池的精炼性能和寿命，在分子水平上更精细的控制为材料能力和电化学结果开辟了新的视野。

纳米结构硅负极材料

本节致力于探索锂离子电池中的纳米结构硅负极材料，包括特别关注零维（0D）硅基材料。虽然我们在“碳-硅复合材料”中的讨论主要针对一维、二维和三维结构，因为它们具有独特的特性和与碳材料的集成方法，但在本节中，我们将重点介绍0D硅结构（如硅纳米颗粒）及其与碳材料的复合材料的独特性质和意义。这些纳米结构对于解决与硅阳极相关的关键挑战至关重要，例如体积膨胀和导电性。通过本节，我们旨在全面概述纳米结构Si的进展和技术，特别强调0D结构及其复合材料在提高锂离子电池的效率和耐久性方面的作用。

0D硅基负极材料

被归类为零维硅材料的硅纳米颗粒已成为锂离子电池的非常有前途的候选材料，主要有两个原因：

它们的小尺寸对于在锂化/脱锂过程中减轻应力和防止硅损伤、提高循环性能至关重要[84,85]。

它们的合成技术已经成熟，可以商业上使用[86]。

Ge及其同事[87]通过化学蚀刻和硼掺杂制备了多孔硅纳米颗粒。在与石墨烯结合后，所得材料在200次循环后表现出1000 mAh g的值得称赞的容量。Wang的团队[88]介绍了一种介孔Si/C复合材料，该复合材料采用自组装方法合成，方法是在间苯二酚-甲醛（RF）树脂中蒸发三嵌段共聚物。该复合材料的特点是均匀分散在介孔碳基体中的100 nm硅纳米颗粒，在100次循环中具有1018 mAh g的容量。Epur等[89]创新了一种用于锂离子电池的无粘结剂Si/MWCNT阳极，在300mA g时的初始放电容量为3112 mAh g。值得注意的是，在50次循环后，它保留了76%的容量，这归功于强大的CNT/Si连接，确保了最小的体积变化和强大的导电性。Liu等[90]介绍了一种创新有效的合成策略来生产复合Cu MoS/SiNS材料，该策略是通过硅纳米球和二维Cu MoS材料的自组装实现的（图7a）。所得的Cu MoS/SiNS复合材料表现出硅纳米球对片材表面小颗粒的明显粘附（图7b）。透射电镜分析进一步揭示了Cu MoS/SiNS复合材料独特的片状结构，展示了多孔硅在二维层状结构中的有效分散（图7c）。这种分散在释放体积膨胀和减轻机械应力方面起着至关重要的作用，为锂传输提供了额外的活性位点和快速通道，最终增强了材料的导电性。 Cu MoS/SiNS材料作为锂离子电池的阳极时，电化学性能显著提高。突破界限，该材料以 2.0A g 的更高电流密度进行快速充电。令人印象深刻的是，即使在 400 次循环后，它的比容量仍为 1180 mAh g，容量保持率为 69.2%（图 7d）。这种复合材料具有显著的稳定性和增强的容量，凸显了其推进高性能锂离子电池构建的潜力。

Jung等[91]采用一锅水热技术生产SiC复合材料，将蚀刻改性的Si纳米颗粒和蔗糖作为碳前驱体。所提出的SiC复合材料是介观大孔的，在直径为3 μm的碳球内含有大量的Si纳米颗粒（40 wt%），具有1300 mAh的高初始容量

它是介观大孔的，在直径为 3 μm 的碳球 Nano-Micro Lit 内容纳大量 Si 纳米颗粒 （40 wt%）。

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图7 阳极材料用Cu MoS/SiNS复合材料的合成和电化学评价—a 说明了通过复合多孔Si纳米球与Cu MoS的自组装来制备CuMoS/SiNS的合成策略过程，详细介绍了复合材料形成所涉及的步骤。b SEM图像显示了自组装Cu MoS/SiNS负极材料的形貌，突出了微观结构特征。c Cu MoS/SiNS复合材料的TEM图像，提供了对复合材料纳米结构的更近距离观察。d CuMoS/SiNS的循环性能在2.0 A g的电流密度下可循环超过400次，显示出材料的耐久性和电化学稳定性。经参考文献[90]许可转载。版权所有 2021，美国化学学会

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g，在 200 次循环后具有令人印象深刻的 90% 保留率，快速充电/放电能力仅为 12 分钟。周及其同事[92]开发了SiNP@G，在150次循环中实现了1205 mAh g的容量。Liu的团队[93]利用CVD在Si纳米颗粒上设计了蛋黄壳碳结构，促进Si在充放电过程中膨胀而不会破裂。

硅纳米颗粒的特点是其多孔和中空构型，由于以下几个因素而产生卓越的电化学性能：

空隙和孔隙可容纳体积膨胀，有效防止充放电过程中的体积变化。这种独特的特性确保了材料的结构完整性，使其能够承受重复循环而不会发生显着降解。

多孔结构截断了电子和锂的通路，最大限度地减少了极化并放大了速率效率[94]。通过缩短锂离子和电子需要传播的距离，该材料可以快速充电和放电，使其成为高性能应用的理想选择。

这种结构降低了局部电流密度，从而降低了颗粒表面附近的应力梯度，从而增强了电化学性能。通过将电化学反应更均匀地分布在整个材料中，这些纳米结构可以在多个循环中维持其性能。

Fang等[95]揭示了一种Si@TiOcore壳结构，将Si纳米颗粒封装在TiO空隙中。该设计在 100 次循环中展示了 0.1 C 时 804 mAh g 的令人印象深刻的容量，突出了核壳结构在增强硅基电极材料方面的潜力。此外，通过机械混合，Park及其同事[96]在100 mA g下循环100次后，制备了Si/Ti O /rGO，形成了容量为950 mAh g的三元纳米复合材料。这种通用方法展示了对硅纳米结构创新的持续努力，解决了与锂化和脱锂过程相关的机械挑战。它们较小的规模不仅有利于快速的锂转移，而且有效地减轻了压力，最终提高了整体性能。

在0D硅基负极材料领域，硅纳米颗粒的微小尺寸起着举足轻重的作用

它们的纳米尺度从根本上改变了锂插入和提取过程的动力学。这种较小的规模允许快速的锂离子转移，并有效地减轻锂化/脱锂循环期间的机械应力。此外，这些纳米颗粒的多孔和中空配置提供了容纳体积膨胀的空隙，从而保护了充放电过程中的结构完整性。这一特性对于防止材料在多次循环中发生重大降解至关重要。此外，他们的合成技术，如化学蚀刻和自组装，能够生产具有介孔率和碳涂层等特征的Si纳米结构，从而进一步增强其电化学特性。

总之，零维硅纳米颗粒是锂离子电池负极材料领域的革命性进步。这些材料的优势在于它们的纳米尺度，这从根本上改变了锂插入和提取过程的动力学和力学。通过各种创新方法，研究人员成功合成了具有增强电化学特性的硅纳米结构。化学蚀刻、自组装和化学气相沉积等技术导致了具有介孔、碳涂层和蛋黄壳结构等整体特征的硅纳米结构的发展。这些结构改进解决了电池运行过程中与硅体积膨胀和机械退化相关的关键挑战。

特别值得一提的是，引入导电添加剂、保护涂层和结构增强元件的策略有助于延长循环寿命并提高容量保持率。包括Si/CDs、Si@TiO和Si/Ti O /rGO复合材料在内的例子强调了Si纳米颗粒在各种复合材料构型中的多功能性和适应性。此外，这些颗粒中空隙和孔隙的刻意设计具有多种目的，从适应物理膨胀到增强离子传输和减少极化效应。

随着我们探索一维（1D）硅基材料的推进，从0D硅纳米颗粒研究中获得的见解开创了一个令人信服的先例。该探索继续优化硅阳极的弹性和效率，纳米级工程仍处于这些创新努力的最前沿。接下来的部分将深入探讨一维硅结构的前景，反思其独特的几何形状及其在锂离子电池技术持续发展中的影响。

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一维硅基负极材料

硅纳米线（SiNWs）和硅纳米管（SiNTs）是锂离子电池中突出的一维结构，因为它们具有独特的属性：首先，它们具有在径向体积变化期间减轻机械应变的能力，防止材料粉碎。其次，它们有助于促进有效的电子传输，确保快速电荷转移，从而增强电化学性能。在开发一维结构硅阳极方面投入了大量精力，采用各种创新策略。2008年，Chan的研究小组[17]利用CVD合成了直径为90纳米的硅纳米线。这些纳米线表现出值得称赞的 73% 的 CE 和改进的循环寿命，这归因于其结构良好的性质，可以适应大量的体积变化。Zhao 等人

[97]以硅镁合金和聚多巴胺为模板和前驱体，介绍了一种具有核壳结构的新型一维管状硅氮掺杂碳复合材料（Si@NC）（图8a）。使用SEM进一步分析了Si@NC复合材料的形貌（图8b），发现硅颗粒的直径约为~100 nm。Si@NC复合材料表现出非凡的比容量和超快的氧化还原动力学，表现出出色的循环稳定性，在200次循环中，在0.5 A g下的精细容量为583.6 mAh g（图8c）。工程纳米管结构和限制在氮掺杂碳中的硅有效地减轻了体积膨胀并赋予了卓越的稳定性。

Chen等[98]开创了一种新型自支撑电极，具有高载荷能力和持久的循环寿命。它基于碳涂层SiNWs，通过镍催化的一锅常压CVD技术在高导电性、柔性碳织物基材上原位生长。这

图8 Si@NC纳米管复合材料的合成和性能——Si@NC纳米管复合材料合成过程的示意图，详细介绍了创造这种先进材料所涉及的步骤。b SEM图像展示了Si@NC纳米管，突出了其独特的形貌和结构。c Si@NC纳米管复合材料的长期循环能力，证明了其在储能应用中的稳健性和使用潜力。经参考文献[97]许可转载。版权所有 2022，Wiley 在线图书馆

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图 13 ASEI 改性 FeSi/C 阳极的制造和表征以增强循环稳定性——ASEI改性 FeSi/C 阳极的制造工艺，详细介绍了创建高级硫吸附电极界面所涉及的步骤。原始FeSi/C复合材料的b SEM和c HRTEM图像显示了初始微观结构和结晶度。d Sem 和 e HRTEM 图像在 FeSi/C 复合材料上吸附硫后展示了表面和结构性能的改变，旨在提高电化学性能。f ASEI改性的FeSi/C复合材料在电流密度为500 mA g时的循环稳定性和库仑效率（CEs），突出了其在电池应用中的耐久性和效率。经参考文献[157]许可转载。版权所有 2021，施普林格·自然

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硅阳极，为高容量锂离子电池的商业可行性提供了一条前进的道路。

阳极材料的预锂化

阳极材料的预锂化在提高锂离子电池的性能方面起着至关重要的作用，特别是在使用硅等高容量阳极时。该过程对于补偿在第一个充电周期中形成 SEI 期间产生的初始锂损失至关重要，这对于低质量电解质尤为重要。预锂化的概念解决了诸如低 CE 和提高导电性需求等关键挑战，从而使硅基阳极在实际应用中更加可行。

预锂化技术多种多样，每种技术都有其独特的方法和优点。这些技术大致可分为直接接触方法（如锂箔接触）、化学预锂化（涉及化学反应）和稳定锂金属粉末 （SLMP） 的使用。每种方法在易于应用、与现有电池制造工艺的集成以及提高阳极性能的有效性方面都具有不同的优势。

预锂化的必要性由以下几个因素强调：

解决低 CE 问题：低 CE 是实际应用的一大障碍;

增强导电性：预锂化提高了负极材料的导电性，从而增强了循环稳定性;

利用涂有锂的预锂化阳极：当与无锂阴极配对时，这种方法会产生可行的阳极。

为了提高锂离子电池中硅基阳极的性能，人们探索了多种预锂化技术，每种技术都具有独特的优势和应用。其中一种方法涉及锂箔接触（LFC），Yao等[158]采用静电诱导的自组装方法生产由氧化石墨烯纳米带（GONRs）封装的Si纳米颗粒，从而实现直接接触预锂化。在预锂化之前，该复合材料的放电和充电容量分别为 2721.3 和 2641.4 mAh g，ICE 为 97.1%。显著

预锂化电极表现出优异的循环性能，在 300 次循环后保持 1437.4 mAh g 的容量，在两个循环中分别具有 97.9% 和 98.6% 的 CE。Kim等[159]利用预锂化技术，利用真空热蒸发将锂均匀地预沉积到硅石墨阳极上，这一过程使ICE从80.4%增加到89.6%。

另一种有效的预锂化技术涉及使用稳定的锂金属粉末 （SLMP）。值得注意的是，与锂箔相比，SLMP具有更大的比表面积，在与电解质相互作用时形成稳定的SEI层。这补偿了初始循环的不可逆容量损失，从而提高了能量密度。Yao等[160]利用超声波和压力过滤技术开发了一种独特的独立式柔性SiNPs-MWCNTs复合纸，最初表现出2298 mAh g的容量和65%的CE。添加SLMP后，CE飙升至令人印象深刻的98%。Pan等[161]在d-SiO/G/C阳极表面涂覆SLMP，实现了98.5%的ICE，突出了SLMP在提高性能方面的功效。

化学预锂化是提高电池性能的另一种途径。Zhu等[162]证明了选择性预锂化Si@SiO的产生，在30 mA g时具有89.1%的ICE和954 mAh g的可逆容量。Cui等[163]率先通过一步热合金化方法开发了LiSi-Li O核壳纳米颗粒。这些纳米颗粒在工业电池组装中具有重要前景，因为它们易于在浆料中加工，并且在环境条件下具有令人印象深刻的容量，尤其是在被锂氧化钝化外壳屏蔽时。利用这些纳米颗粒的预锂化已被证明对硅和石墨阳极都有益，表现出 94% 至 100% 的高 ICE。如图14所示，这些纳米颗粒的掺入使高性能电极材料能够无缝集成到LIB中。

最近，包括LFC、SLMP和化学预锂化在内的无数预锂化技术被用于减轻锂离子电池中的锂损失，通过放大ICE和倍率性能来增强其电化学性能。LFC工艺涉及将活性材料（Si）浸没在电解液中，靠近锂金属箔。施加压力后，活性材料和锂箔之间发生短路，导致活性锂化

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材料。该工艺有效地保持了可逆容量，同时最大限度地减少了体积变化，从而产生了值得称赞的电化学性能。相反，SLMP代表了一种复杂的预锂化技术，可与当前的电池制造方法无缝集成。SLMP颗粒的直径约为20纳米，其比表面积是锂箔的4.5倍，大大降低了电极的局部电流密度。这种减少减少了锂阳极的极化，从而提高了其整体性能。化学预锂化通常涉及将电极浸没在富锂溶液中

这种化学诱导方法通过防止与锂的直接相互作用来减少初始不可逆的容量损失并增强材料的稳定性，从而增强预锂化的稳定性和安全性。正在进行的关于其他预锂化工艺的研究旨在进一步完善锂离子电池的电化学性能[164]。

总之，硅基负极材料的预锂化已成为解决与锂离子电池相关的固有挑战的稳健策略，特别是SEI形成过程中臭名昭著的初始锂损失。各种预锂化技术已证明电池的内燃机和整体电化学性能显着增强。这些进步不仅在提高能量密度方面很有希望，而且至关重要

图14 Si NPs与熔化Li的相互作用及LiSi-Li O纳米颗粒的电化学性能——a 示意图说明了硅纳米颗粒（Si NPs）与熔融锂（Li）反应形成硅化锂（LiSi）纳米颗粒，描绘了制造先进负极材料的第一步。b LiSi-Li O纳米颗粒在第一次和第二次循环期间的静电流充放电（GCD）曲线，表明电化学行为和容量保持。c LiSi-LiO纳米颗粒、Si NPs/LiSi-LiO复合材料和控制Si纳米颗粒在C/20速率下的循环性能，紫色线代表Si NPs/LiSi-LiO复合材料的库仑效率（CE），表明复合材料的性能有所提高。d 具有不同重量比的介碳微珠 （MCMB）/LiSi-LiO 复合材料的循环性能，前三个循环在 C/20 下测试，后续循环在 C/5 下测试（1 C = 0.372 A g，容量基于活性材料的总质量，包括 LiSi-LiO 纳米颗粒中的 MCMB 和 Si）。紫色线表示MCMB/LiSi-LiO复合材料的CE（重量比80：10），突出了复合材料提高的循环稳定性。经参考文献[163]许可转载。版权所有 2017， Springer Nature

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在电池运行期间稳定阳极材料，防止体积发生巨大变化。然而，优化硅基阳极的性能并不仅仅取决于解决锂损耗问题。显著影响这些高容量负极材料结构完整性和效率的另一个关键组件是粘结剂，这一主题将在下一节中探讨。

粘结剂的作用

从历史上看，聚偏二氟乙烯 （PVdF） 一直是许多电池应用的首选粘合剂，因其与现有制造工艺的兼容性而受到重视。然而，PVdF难以适应硅基阳极的大幅体积变化，导致循环寿命和稳定性降低。

多功能粘结剂

粘结剂技术的新兴发展引入了多功能粘结剂，例如自修复和导电粘结剂，以解决这些限制：

自修复粘结剂：这些粘合剂可以从机械损坏中恢复，确保电极的长期完整性。例如，Wang等[165]的一项研究表明，自修复粘合剂在硅基阳极中的应用，显示出更好的循环稳定性和机械弹性。

导电粘合剂：导电粘合剂可增强阳极材料的导电性，有助于增强循环稳定性和整体电池性能。Liu等[166]的一项代表性研究强调了导电粘合剂在硅基阳极中的有效性，从而显著改善了电气性能和电池寿命。

此外，替代粘合剂如海藻酸盐[167,168]，羧酸甲基纤维素（CMC）[169]和聚丙烯酸（PAA）[170]，以解决传统粘合剂的缺点。Kovalenko等[171]采用海藻酸盐作为纳米硅阳极的粘合剂，实现了1700 mAh gat 140 mA g的显着循环性能。这一成就部分归因于海藻酸盐聚合物链中均匀分布的羧基

增强其与硅的相互作用，从而提高循环过程中的阳极稳定性。Wu等[172]以Si为负极材料，探索了各种海藻酸盐基粘结剂（Al-alg、Ba-alg、Zn-alg、Ca-alg和Mn-alg）。其中，Al-alg粘结剂表现出优异的性能，在300次循环后在4200 mA g时达到2100 mAh g的容量，而Ba-alg粘结剂在200次循环后仍保持840 mAh g的容量。另一个值得注意的进展来自Wang等人[173]，他们通过引入自愈聚合物（SHP）粘合剂来改善硅基阳极的循环稳定性。与PVdF、CMC和海藻酸盐粘合剂相比，这种SHP粘合剂具有优异的电化学性能，因为它具有机械和电气自愈特性。SHP粘结剂的这种细微优势，特别是与PVdF、CMC和海藻酸盐相比，标志着一个重大的飞跃，有望解决与硅基阳极相关的持久挑战。

Han等[174]通过将聚丙烯酸（PAA）和聚乙烯-共醋酸乙烯酯（EVA）乳胶（PAA/EVA）相结合，引入了一种用于多孔硅阳极的突破性粘结剂解决方案。该粘结剂有效地解决了充放电循环期间体积波动引起的电极粉碎和电子接触损耗问题。PAA丰富的羧基增强了多孔Si颗粒之间的内聚力，而EVA固有的弹性提高了粘结剂的延展性。高延展性PAA/EVA粘结剂可适应硅体积变化，确保循环过程中的电极完整性。如图15b所示，独特的EVA乳胶结构允许电解质渗透并填充空隙（图15a），从而增强粘合剂性能。力学评估显示，PAA/EVA具有优异的拉伸性能，破裂阈值为58%，这归因于EVA橡胶气蚀和应力集中效应（图15c）。

电化学评估证明了PAA/EVA的卓越性能，在放电和充电期间，在50 mA g电流密度下分别实现了3578和3185 mAh g的比容量（图15d）。这种优异性能得益于PAA/EVA粘合剂优异的延展性和电解质保留性。PAA/EVA的稳定循环行为，140次循环后保留率为80%（图15e），突出了PAA和EVA的协同作用。适应性强的 EVA 胶体形状可防止粘结剂破裂，支撑粉碎的硅，保持电极完整性，并通过最大限度地减少直接衰减来减缓容量衰减

保持电极完整性 Nano-Micro Lett.

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硅-电解质相互作用。相比之下，PAA电极迅速恶化，仅保留了26%的容量100次循环。

从传统的PVdF粘结剂到尖端的多功能和复合粘结剂的演变反映了电池材料科学的持续进步。虽然海藻酸盐及其衍生物标志着

图 15 电解液中 EVA 胶体增强阳极性能的评估 — a 描绘了乙烯-醋酸乙烯酯 （EVA） 胶体结构浸入电解液中的示意图，突出显示了改性电极表面的制备步骤。b TEM图像展示了EVA乳胶的微观结构，提供了对胶体构型的深入了解。c 给出了聚丙烯酸（PAA）和PAA/EVA薄膜的拉伸曲线，比较了薄膜的机械性能和柔韧性。通过电极在50 mA g电流密度下的初始充放电曲线，研究了使用PAA/EVA和PAA作为粘结剂的多孔硅阳极的电化学性能，证明了粘结剂的选择对电极容量和效率的影响。e 电极在前两个循环的电流密度为50 mA g和随后循环的500 mA g的可逆容量和库仑效率（CE），表明PAA/EVA粘合剂组合提供了耐久性和性能增强。经参考文献[174]许可转载。版权所有 2019，美国化学学会

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桌子

用于锂离子电池的广义碳硅复合材料：评估可扩展性和商业可行性

复合型

战略/构成

描述

可扩展性潜力

商业可行性

一维碳硅复合材料

CNF 和 CNT 与 Si 集成

利用 CNF 和 CNT 来

为硅基负极材料构建导电网络和主体基质，处理充放电过程中的体积变化。考试包括 C-L-SC、Si@CNTs 和 Si/CNF

由于已建立

CNF/CNTs的制造技术

很好，考虑到不断增长的需求

储能技术

二维碳硅复合材料

石墨烯和MXene集成

带硅

石墨烯的结合和

MXenes 与 Si，产生 Si@G、Si@N-G 和 MXene/Si@SiO 等结构

@C. 增强

石墨烯的表面积和电导率以及MXenes的独特性能

适度，大规模挑战

生产优质石墨烯和MXenes

有前途，但取决于成本

减排和生产预付款

3D碳硅复合材料

多孔碳和石墨积分

含硅

开发像 giga-

多孔碳微球和硅/石墨/碳（Si-G/C）复合材料，利用三维碳材料的结构优势

高，鉴于现有的大规模

多孔碳和石墨的生产

非常可行，尤其是在市场中

要求苛刻的高性能电池

桌子

广义纳米结构硅负极材料：可扩展性和商业前景

纳米结构型

战略/构成

描述

可扩展性潜力

商业可行性

0D硅基负极材料

硅纳米颗粒和复合材料

多孔硅纳米颗粒的利用

和复合材料，包括Si@TiO

和 Yes/Ti

/rGO。技术

包括化学蚀刻、自组装、CVD

适度，挑战始终如一

大规模生产优质产品

新兴，取决于与

当前电池制造工艺

一维硅基负极材料

硅纳米线（SiNWs）和

纳米管 （SiNT）

开发一维结构，如

使用 CVD 和其他方法的 SiNW 和 SiNT。碳涂层SiNW includeSi@NC示例

对于已建立的 SiNW 来说，高

方法;由于复杂性，SiNT中等

前景广阔，尤其适用于高端

需要高级电池性能的应用

二维硅基负极材料

硅薄膜

硅薄膜在亚

技术包括电沉积和磁控溅射

中度，取决于沉积

技术和物料搬运

可行，在利基市场具有潜力

和专业应用

3D硅基负极材料

3D大孔硅结构

使用 3D 大孔硅的创建

镁热还原和电流位移等方法。例子包括Si@C电极和空心硅纳米球

高，尤其是随着

3D材料合成技术

好，有待长期证明

期限耐久性和成本效益

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PVdF的不足，自修复和导电粘结剂等多功能粘结剂的出现，开启了锂离子电池中硅基阳极的新时代。这些发展对于适应硅的物理变化至关重要，为粘结剂技术的未来研究指明了潜在的途径，从而为硅基阳极的性能基准指明了方向。

在我们的全面审查中，我们探索了锂离子电池硅基阳极的复杂领域，深入研究了碳硅复合材料、纳米结构硅材料、SiO/C 复合材料、它们与非碳质材料的集成以及其他影响阳极性能的关键因素。我们严格研究了ASEI不断变化的作用、预锂化技术的变革性影响以及粘结剂技术的革命性进步。这些讨论不仅突出了这些发展背后的科学独创性，还强调了它们在提高硅基阳极的效率和耐久性方面的实际意义。为了补充我们广泛的叙述，我们在分析的高潮中提供了表 6 到 9。这些表格综合了我们的发现，对锂离子电池先进材料和技术的可扩展性和商业可行性进行了连贯的概述，作为我们探索的具体反映。表6详细介绍了碳硅复合材料，突出了锂离子电池能量密度和稳定性的潜在增强。表7深入研究了纳米结构的硅阳极，研究了尺寸和形状对性能的影响。表8探讨了SiO/C复合材料和非碳质集成，展示了克服传统硅阳极局限性的策略。表 9 研究了硅基阳极的进步，重点介绍了 ASEI、粘合剂的作用以及阳极材料预锂化的关键方面

强调抵消初始容量损失和增强硅阳极在商业应用中的生命周期的策略。总之，这些表格强调了锂离子电池材料创新和商业适用性之间的平衡。

结论与展望

硅基阳极正处于锂离子电池革命的风口浪尖，提供了高理论容量和环境友好性的融合。尽管有这些优势，但其商业实现的旅程仍面临重大障碍，主要源于其固有的体积膨胀和相关的电化学不稳定性。本文概述了为解决这些问题而制定的各种策略，重点介绍了Si与各种碳质和非碳质复合材料的整合、Si纳米结构的设计、人工SEI，以及创新的预锂化方法和功能性复合粘合剂的利用。所包含的结构工程起着特别重要的作用，优化硅基阳极的结构以避免各种问题，并通过协同效应提高电池性能。这一全面的探索标志着硅基阳极的多维进步，并强调了结构工程在缓解挑战方面的重要性，从而提升了电池的整体性能。

随着我们进入对高效储能系统需求不断升级的未来，硅在锂离子电池中的关键作用变得越来越重要。为此，需要探索和开发以下几条潜在途径：

先进的复合材料结构：在1D、2D和3D构型中将硅与碳融合在一起

表8 广义SiO/C复合材料和非碳质集成：可扩展和商业上可行的锂离子电池阳极的途径

材料类型

战略/构成

描述

可扩展性潜力

商业可行性

SiO/C复合材料 SiOin碳的封装 碳基质的利用

封装SiO，增强电子/离子传输并形成稳定的SEI层。示例包括 3D Si@ SiO/C、来自稻壳的 SiO/C

高，杠杆

现有碳

材料生产

基础 设施

非常有前途，尤其是在实现成本效益的情况下

是，非

含碳的

材料

具有金属/金属氧化物的核壳结构

开发将硅与金属/金属氧化物（如TiO，SnO，NbO）相结合的核壳结构。技术包括CVD、溶剂热法

大规模统一核壳结构的中等挑战

新兴，与

在高

高性能电池行业

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在导电性和结构完整性方面显示出显着的改善，新型复合材料结构的发展有很大的空间。这些可能涉及利用碳导电性优势的混合材料，同时引入新元素，以进一步缓冲硅膨胀的影响或增强电极/电解质界面的稳定性。

纳米工程解决方案：然而，未来的研究应该转向这些纳米结构的可扩展合成，这些纳米结构具有针对特定应用量身定制的受控形态和特性。创建一个标准化的、高性能的纳米工程硅颗粒库可以加速它们与商业电池系统的集成。

创新的粘结剂技术：自修复聚合物粘结剂的出现为解决硅基阳极的机械应力问题翻开了新的篇章。继续这一轨迹，探索具有可编程特性的粘合剂，例如刺激响应能力、改进的附着力或内在导电性，可以进一步延长硅阳极的使用寿命和性能。强烈建议使用功能性复合粘结剂，以产生协同效应。

了解和优化预锂化策略：从根本上更深入地了解锂化过程至关重要。同时，开发高效、可扩展和安全的预锂化技术对于超越实验室规模、突破 CE 的界限以及降低整个电池系统的单位能源成本至关重要。

系统级集成和测试：将增强型硅基材料集成到全电池系统中的整体方法势在必行。这包括在真实条件下进行严格的测试、生命周期分析和安全评估，这将需要学术界、工业界和监管机构的合作努力。

鉴于这些前景，在锂离子电池中充分利用硅的潜力是一项超越材料科学的多学科挑战。它召唤着一项超越电化学、工程和制造过程传统界限的全球研究计划。只有通过这种齐心协力的努力，我们才能加快从实验性好奇心到商业技术的转变，从而可持续地为未来提供动力。尽管充满挑战，但前进的道路闪耀着希望，在这个世界中，储能不再是限制因素，而是跨行业创新的催化剂。

桌子

硅基负极材料的广义增强：关注可扩展性和商业应用

方面

策略/技术

描述

可扩展性潜力

商业可行性

人造固体电解质

Sianode 的界面相 （ASEI）

ASEI的工程设计

人工SEI层的构建

使用非原位和原位技术在阳极上提供坚固的保护层

适中，需要精确控制

叠层形成

有前途，对高容量至关重要，

长寿命电池

阳极材料的预锂化

各种预锂化技术

锂箔接触等技术

（LFC）、稳定金属锂粉末 （SLMP） 和化学预锂化以补偿锂损失

高，尤其是随着进步

在锂化技术中

非常可行，可以显著提升

硅基锂离子电池的市场竞争力

粘结剂的作用

使用高级粘结剂

探索替代粘结剂

（例如，海藻酸盐、PAA、SHP）为硅基阳极量身定制，以适应广泛的体积变化

高，因为替代粘合剂可以

集成到现有电池生产线中

非常有前途，尤其是对于

需要高稳定性和高性能的先进电池

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致谢 本研究由江苏省杰出教授项目（第1711510024号）、江苏大学科研启动项目（第4111510015号，19JDG044）、江苏省高层次创新创业人才引进计划、国家自然科学基金（第22008091号）、广东省自然科学基金（2023A1515010894）和泸州精细重点实验室开放项目资助化学应用技术（HYJH-2302-A）。

声明

利益冲突 作者声明没有利益冲突。他们没有已知的相互竞争的经济利益或个人关系，这些利益或关系可能会影响本文所报告的工作。

开放获取 本文根据知识共享署名 4.0 国际许可获得许可，该许可允许以任何媒介或格式使用、共享、改编、分发和复制，只要您适当注明原作者和来源，提供知识共享许可的链接，并说明是否进行了更改。本文中的图像或其他第三方材料包含在文章的知识共享许可中，除非在材料的鸣谢中另有说明。如果文章的知识共享许可中未包含材料，并且您的预期用途不受法律法规允许或超出允许的用途，则需要直接获得版权所有者的许可。要查看此许可证的副本，请访问 http:// creativecommons.org/licenses/by/4.0/。

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