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晶体材料中的拓扑声子与热电转换

丁中科、曾雨佳、刘望平、唐丽明*和陈克秋*

摘要

拓扑声子学是凝聚态物理学中一个引人入胜的前沿领域，在推动能源相关应用方面大有可为。拓扑非三维声子通常具有无间隙边缘态或表面态。这些奇特的晶格振动状态以其非三维拓扑为特征，为操纵和利用能量传输提供了独特的机会。对拓扑声子的探索为了解和控制热传输特性开辟了新途径，并有望应用于热电材料、声子器件和余热回收等领域。本文概述了贝里曲率和拓扑不变量等概念，以及声子紧束法和非平衡格林函数法在拓扑声子领域的应用。本综述涵盖了晶体材料中各种拓扑声子态的最新研究进展，包括拓扑光学声子、拓扑声学声子和高阶拓扑声子。此外，研究还深入探讨了拓扑声子在热电转换领域的应用前景，重点关注尺寸效应和对称工程等方面。

高效地利用声子可以推动这些领域的发展，提高能源相关设备的性能和效率。声子霍尔效应的发现

为操纵声子引入了新的途径，而其拓扑解释

也确实为通过新的自由度操纵声子打开了大门。随着贝里曲率、切尔数和体边对应等拓扑概念被引入声子系统，拓扑声子学领域应运而生。人们已经在理论模型和人工超材料中实现了多种拓扑声子相位。

近年来，由于原子晶格振动在物理学中的重要性，人们的注意力转向了天然晶体材料中的

声子。按照类似于电子系统拓扑分类的框架，晶体材料中的拓扑声子在理论上被分为几种不同的类型、

1.导言

声子是与晶格振动相关的量化能量量子，在热传导、热容量、晶格热膨胀以及电子-声子/磁子-声子相互作用等各种关键物理现象中发挥着举足轻重的作用。声子是热传输过程中的主要热载体，对声子进行更有效的控制在各种能源材料领域具有重要的应用价值，包括热电转换、声子器件和废热回收。

更深入地了解和操纵声子

本文作者的 ORCID 识别码可在 https://doi.org/10.1002/adfm.202401684 下找到。

DOI: 10.1002/adfm.202401684 包括狄拉克/韦尔点声子、

节线声子、

节面声子、

拓扑声子、

高阶拓扑声子、

等。这种新颖的声子操纵有望在热电转换、

宏观人工材料、

拓扑输运、

非赫米提拓扑学、

扭曲材料、

等领域和声子器件中得到潜在应用。

热电材料能够直接将热量转化为电能，其优点包括没有活动部件、不使用对环境有害的液体以及噪音干扰极小，因此在能源转换领域具有重要意义。

热电材料的效率用无量纲优点系数

来量化，其中

和

分别代表塞贝克系数、电导率、热导率和绝对温度。要获得高性能的热电材料，必须同时具备大热功率、高导电率和低导热率，才能获得最大的

值。在过去几十年中，人们一直在努力通过各种创新方法和概念来优化

。这些方法和概念可分为两大类：声子工程和电子工程。

由于声子只能携带热量而不能携带电荷，因此声子传输会降低热电效率。因此，声子

电子工程旨在通过晶格缺陷、

原子掺杂、应变、

扭曲、

破坏性声子干涉、

超晶格

分支结构、

非晶体、

等方法最大限度地降低晶格热导率。电子工程旨在利用应变调制、

带收敛、

磁性原子掺杂、

等方法调制和优化功率因数。另一个建议是低维度，因为状态密度中的峰值结构是大塞贝克系数所需要的。

然而，由于三个整体参数之间存在着错综复杂的关联，且无法独立调整，因此提高

的性能仍是材料科学领域的一项长期挑战。具体来说，电导率和电热导率是相互关联的，关系如下：

另一方面，由于不可忽略的电子-声子相互作用（EPI），电子和声子传输特性也是相互关联的。

在绝缘体和半导体中，电子和声子输运几乎是相互独立的，而 EPI 则有助于声子-拖曳热功率

以及 EPI 诱导的声子和电子散射。

此外，自旋-声子相互作用也会影响铁磁晶体

和铁磁/非磁异质结构的热导率。

因此，这些复杂的耦合关系为优化热电特性带来了巨大障碍。然而，与通过能带工程优化材料热电性能的传统方法不同

，近年来发现的电子和声子的新拓扑状态为调节电子和声子的传输提供了新的自由度。调整材料的结构和化学成分可以改变电子和声子的色散关系和边缘状态。有趣的是，大多数拓扑绝缘体，包括

、SnTe 等，

，也表现出卓越的热电特性。因此，考虑拓扑特性对于理解和优化热电特性非常有价值。

2.理论方法

2.1.贝里曲率和拓扑不变式

1980 年，von Klitzing 等人发现，二维电子气体在强磁场中的霍尔电导率随磁场强度的变化呈现量子化阶跃，

，即

1、2、3、......）。1982 年，Thouless 等人发现，整数

对应于系统的拓扑不变性，即 Chern 数。

切尔数可以表示为电子波函数在第一布里渊区的贝里曲率积分：

。因此，可以将切尔数理解为贝里曲率通过整个二维布里渊区的通量。这里，贝里曲率通常用以下形式表示：[127] 。

其中

是波矢量，

是绝热演化下系统的哈密顿，

和

是波函数，

是特征值。如果绝缘体的切尔诺数为零，则称为普通绝缘体；反之，则称为拓扑绝缘体（切尔诺绝缘体）。

当两个切尔数不相等的绝缘体形成界面时，界面上会出现拓扑界面态，界面态的数量等于两个绝缘体拓扑数之差。此外，界面上的电子可以绕过缺陷和杂质，不受干扰地向前传播。这是由于磁场打破了系统的时间反转对称性。电子只能单向传播，因此即使遇到缺陷或杂质，它们也无法发生向后散射，而是继续向前传播。只有当磁场方向发生逆转时，界面上允许的特征状态方向也会发生相应的逆转。

在处理声子系统时，方程（1）中的哈密顿一般代表动力学矩阵，其特征值对应于

。然而，在重写描述声子的基本方程后，各种物理量应根据各自力学量的特征方程发生相应的变化。

值得注意的是，在数值求解贝里曲率和切尔诺数时，通常是通过计算贝里连接沿闭合回路的线积分来实现的：

, 其中

代表贝里连接。贝里曲率是通过斯托克斯定理对上述表达式进行变换得到的，即

。随后，通常通过离散化

空间并处理网格对积分进行数值评估。

在天然晶体材料中，通常缺乏打破时间反转对称性的有效手段。当一个系统具有时间反转对称性时，

。这意味着：

。因此，无论系统是否具有其他拓扑特性，具有时间反转对称性的系统的切尔诺数总是零。这就阻止了利用切尔数对具有时间反演对称性的系统进行拓扑分类。2005 年，Kane 和 Mele 引入了

拓扑不变式来表征具有时间反转对称性的系统的拓扑特性。

对于二维绝缘体系统，

只有两个值：0 和 1。当

时，系统是普通绝缘体；而当

时，系统是拓扑绝缘体。这一概念可以扩展到时间逆变三维系统，使用四个

拓扑不变式（一个强不变式，三个弱不变式）来描述系统的拓扑特性。

计算

拓扑不变式的方法有多种，例如普法因子法、贝里曲率法、威尔逊环法等。

尽管切尔数为零，声子二阶拓扑学仍可以用其他拓扑不变式来表征，如体四极

和第二斯蒂费尔-惠特尼数

（也称为实切尔数）。当声子系统具有

对称性时，声子模态的奇偶性得到了很好的定义，所有声子模态特征向量都可以为实。具有实特征向量的系统的拓扑结构可以通过

不变量（特别是第二个 StiefelWhitney（SW）数）进行分类。

对于双波段系统，有 SW 数的积分表达式，但如果有两个以上的波段，则没有 SW 数的积分表达式。

带。

第二个 SW 数字

可以通过奇偶性特征值确定：

其中，

是底函数。

代表带隙-n 以下的声子带数，在

处具有负奇偶性。这里，

代表动量空间中的高对称点，如

点和六方晶系布里渊区中的三个

点。体四极也是拓扑不变量，用于区分声子二阶拓扑。与表示奇偶性子带数量的 SW 数不同，体四极子表示奇偶性相反的子带数量。

体四极子可以建立在体极化之上，

，而体极化可以通过子带的奇偶性来定义：

和

，其中

和

分别代表四极矩和偶极矩。下标

表示倒易晶格中的基矢量方向。

是

旋转算子在高对称点（即

或

）的特征值，其中上标

代表

-th 声子带。值得注意的是，当

在系统中为零时，四极极定义良好，这在具有六重旋转对称性的系统中得到了满足。

2.2.声子紧密结合法

紧密结合法是固态物理学中计算电子能带结构的重要方法。

其核心思想是利用孤立的原子波函数构建能带波函数。在材料的实际计算中，开界系统往往对应于较大的单元格。在这种情况下，高精度所需的大量计算资源对使用第一原理方法计算这些系统的能带结构造成了极大的限制。因此，在研究开界体系的性质时，经常采用紧约束近似法。

在此，我们简要说明如何利用紧约束方法从体声子哈密顿构造出任何结构的声子哈密顿。声子紧约束方法的中心思想与电子的中心思想一致。假设在体结构中，任何两个原子之间的相互作用都是通过第一原理计算或其他方法获得的。在大块结构中，标为

和

的两个原子之间的相互作用记为

。在基于体结构构建开界体系时，如果标为

和

的原子与标为

和

的原子具有相同的相对空间位置，那么它们之间的相互作用也应该相同，即

。

2.3.声波非平衡格林函数法

非平衡格林函数（NEGF）方法的开发始于 20 世纪 60 年代末和 70 年代初。

NEGF 方法被广泛应用于量子输运问题的研究，它能准确捕捉声子系统中的量子输运。NEGF 方法源于量子力学的基本原理，它提供了一种全面的微观理论，可有效处理多体传质问题。

图 1.双终端声子装置示意图。

量子输运。

在本节中，我们将具体探讨 NEGF 方法在计算拓扑声子相关现象中的应用。从声子两端器件开始，我们将介绍声子格林函数的输入参数，即系统的哈密顿。随后，我们将重点研究拓扑声子，介绍计算声子透射谱和表面态密度的方法。最后，本节将重点介绍声子 NEGF 的最新进展，即从类似于薛定谔方程的声子方程推导出的广义声子 NEGF 方法。

2.3.1.双端 Phonon 器件的哈密顿方程

首先，让我们考虑一个双终端设备，如图 1 所示，整个系统分为三个区域：半无限的左右导线和中央散射区域。当不考虑声子-声子相互作用时，整个系统满足运动方程：

。该系统的声子哈密顿可以写成

其中

, R) 分别代表无耦合条件下左引线、中央散射区和右引线的哈密顿。

代表左/右引线与中央散射区之间的相互作用。导线是半无限长的周期性结构，因此可以在传输方向上将其划分为周期性层。确保只有相邻层之间存在相互作用至关重要。此时，

所描述的相互作用只存在于中心区域和引线表层之间。因此，系统的哈密顿形式应为以下矩阵形式：

由于哈密顿的赫米特性质和导线的半无限长，

的矩阵元素应表现出以下特性：

和

。

2.3.2.声子传输谱

使用 NEGF 方法求解热透射谱是定量研究拓扑声子模式传输过程中散射行为的有效手段。在构建了声子格林函数所需的器件哈密顿之后，我们就可以表达左右引线表面层（索引为 0 的层）的迟滞格林函数：

。这里，

，而

是一个小正数，通常称为展宽因子，是为了防止矩阵反演时出现发散而引入的。

代表表示引线层之间耦合的自能函数，其表达式如下：

.显然，

和

之间存在依赖关系。因此，上式通常采用递归迭代技术求解。

通过迭代，我们可以将远层的影响投射到表层。接下来，我们可以定义中央散射区域的延迟格林函数：

是延迟自能函数，代表左/右引线与中央散射区域之间的耦合。它表示左或右引线对中心区域哈密顿的修正，其表达式如下：：

.最后，声子特征状态在引线中的传输函数由卡罗利公式给出：

.这里，

表示矩阵的迹，

和

表示中心散射区域的后退格林函数和前进格林函数，

和

表示左右引线的线宽函数，其表达式为：：

.在这种情况下，该公式提供了作为导线中声子特征频率函数的传输函数，表示为

。最近的发展，如声子 S 矩阵法，可以求解单个声子模式的传输概率，提供模式分辨传输函数

，这为研究晶体材料中单一拓扑声子模式的传输特性提供了有效方法。

2.3.3.地表局部状态密度

通过 NEGF 方法，我们还可以获得声子谱中声子波函数在晶体表面的投影，即表面局部态密度（LDOS）。

计算 LDOS 可以直观地显示材料不同表面上的表面态分布。首先，对于上述两端器件，在得到中心散射区的迟滞格林函数后，中心散射区的声子局部态密度分布函数可表示为

因此，要计算晶体材料的 LDOS，我们需要构建一个如图 2 所示的单端器件，将表面视为中心散射区域。整个系统不仅在引线方向上是半无限的，而且在导线方向上也是半无限的。

图 2.单终端声子器件示意图。在 C 区域获得的状态密度（DOS）与表面局部状态密度（LDOS）相对应。

在横向上表现出周期性。因此，我们可以在横向某个波矢

上构建声子哈密顿

，并沿引线方向将系统分为

, ..., 2, 1,

层。此时，通过迭代，我们可以得到引线的表面迟滞格林函数

。中心散射区域的迟滞格林函数可写成

。因此，根据公式 (3)，我们可以推导出材料特定表面的 LDOS。

2.3.4.类似于薛定谔音速方程的广义音速非平衡格林函数

声子的运动方程是一个与时间有关的二阶偏微分方程，而贝里相的推导是基于薛定谔方程，一个与时间有关的一阶偏微分方程。因此，Liu 等人利用哈密顿力学重新定义了声子的运动方程，并在声子哈密顿中引入了打破时间逆对称性的项。

声子薛定谔方程的形式如下：

其中

和

是动力学矩阵，

用于描述时间反转对称性被打破的情况（如科里奥利力场或洛伦兹力）。随着声子特征方程发生变化，相应的格林函数也需要重新定义。

涉及对动力学矩阵取平方根，给系统引入长程耦合，从而导致无法将引线划分为若干层。因此，Liu 等人提供了广义迟滞格林函数的表达式

，其中

和

。通过定义这种广义声子格林函数，该方法有效地避免了平方根运算引起的长程耦合效应。基于此定义的透射谱和表面局部态密度计算与前面讨论的类似，在此不再赘述。

(c)

图 3. a) 二维布里渊区中的 I 型和 II 型 Weyl 点。经授权转载。

3.晶体材料中的拓扑声子态

拓扑绝缘体的发现标志着凝聚态物理学和材料科学研究的一个重要里程碑。拓扑绝缘体中的电子作为自旋

Dirac 费米子，遵循费米-狄拉克统计。通常情况下，只有费米面附近的电子才有助于传输，因此研究重点往往是费米面附近电子态的拓扑特性。另一方面，声子是无自旋玻色子，服从玻色-爱因斯坦统计。由于其独特的统计行为，声子不受保利排除原理的限制，因此可以在实验中探测整个声子谱。因此，晶体材料的声子谱通常表现出多种拓扑声子状态，包括拓扑光学声子、

拓扑声子、

和高阶拓扑声子。

近年来，晶体材料中的拓扑声子态因其引人入胜的特性而受到广泛关注。本节将介绍这些新型拓扑声子态的起源、物理特性和实验探测方法。

3.1.拓扑光学声子

晶体材料的声子谱呈现出丰富的退行性，为拓扑声子领域的晶格振动量子行为提供了一个独特的视角。从本质上讲，这些退行性表现为从 0D 节点

到 1D 节线、

，再到 2D 节面。

3.1.1.节点

根据节点的退行性及其携带的不同拓扑电荷，这些韦尔点可区分为

单韦尔点和双韦尔点（图 3a、b）。这些不同的点对拓扑材料的研究起着至关重要的作用，因为它们会显著影响声子特性，并标志着拓扑保护的存在。2018 年以来，Zhang 等人将拓扑声子理论方法应用于天然晶体材料。

通过第一性原理方法，他们报道了MSi族中存在两类双Weyl点（

。随后，Li 等人报告了 TiS、ZrSe 和 HfTe 等材料中的单 Weyl 点

此外，他们还报告了 II 型 Weyl 点，并在 CuI、CdTe 和 ZnSe 等材料中相继发现了这些点。

II 型 Weyl 点与 I 型 Weyl 点的直观区别在于它们的 Weyl 锥是倾斜的。此外，2021 年，Liu 等人提出了 Charge-four Weyl 声子，并证明了它们在晶体材料 BiIrSe 和 Li3CuS2 中的存在（图 3c）。

3.1.2.节点线路

拓扑节点线声子指的是声子谱中形成连续线状而非孤立点状的交叉点。当这些拓扑节点线声子态被投影到表面上时，当编码维度不为零时，就会产生非对称表面态。由于节点线的连续性，这些非三维表面态出现在一个投影区域内，形成鼓头状表面态。根据其在布里渊区的分布情况，节点线表现出不同的对称性，并可以有多种构型，包括直线声子、

环形声子、

链形声子、

和链形声子、

等（图 4a-d）。

有别于韦尔封闭结点线，2019 年，Liu 等人证明了受

对称性保护的声子系统中存在开放结点线（图 4e）。

他们根据参数

将这些开放节点线分为三种类型。此外，在 2020 年，Zheng 等人提出了三种类型的

直线

(c)

秘书长

SG 225 和 226

(d)

节点连接 (b)

节点环

图 4. a) 节点直线声子。经授权转载。

d) 节链声子。经授权转载。

图 4f）。

3.1.3.节点表面

节点表面对应于更高维度的带变性。根据退化类型的不同，节点表面（NS）可分为一NS、二NS和三NS（图5a）。

2021 年，Liu 等人在

- 家族材料中发现了一 NS。

同年，Xie 等人筛选了所有 230 个空间群（SG），在属于 9 个候选群的材料中发现了三 NS。

在实际应用中，由于纳米结构材料的复杂性，材料的声谱往往包含多种拓扑声子

(a)
一个-NS
2-NS
三-NS

图 5. a) 三种类型的节点面。经授权转载。

b) 混合节点表面和节点线声子。经授权转载。

版权所有 2023 年，APS。
(a)

（波段倒置）

(b)

(c)

图 6. a) 拓扑声学三重点。经授权转载。

b) 独立石墨烯和

衬底上的石墨烯围绕

的环上的框架旋转电荷。经许可转载。

c) 之字形边缘石墨烯纳米带的拓扑声子边缘态。经许可转载。

态。例如，2022 年，Liu 等人对硅进行了研究，发现其声子谱中存在大量受

对称性保护的节点线声子，表现出

的量子化贝里相。此外，他们还发现了一种新型拓扑节点声子。

2023 年，Dong 等人在单源节点声子之外引入了混合节点面声子和节点线声子（图 5b），并证明了它们存在于具有不同空间群结构的晶体材料中。

3.2.拓扑声子

与拓扑光学声子中错综复杂的带变性不同，在二维和三维晶体材料中，声子在布里渊区

点自然表现出三重变性，这是晶体材料固有的刚性平移不变性的结果。

2021 年，Park 等人提出这个声学三重退化点可能具有拓扑特性（图 6a）。

拓扑电荷

可以用纵向模式的天数或横向模式的欧拉数来表征。他们介绍了一种利用威尔逊环计算确定欧拉数的方法。此外，他们还指出，当声波模式的群速度满足

时，材料表面会出现表面模式。需要注意的是，拓扑电荷

与表面模态之间没有直接关联。2022 年，Lange 等人提出了二维系统中声学声子的拓扑连续电荷概念，并在石墨烯系统中发现了非零的拓扑特征，表现出非零的框架旋转电荷（图 6b）。

同年，Ding 等人证明，与构建电子紧约束哈密顿不同，声子紧约束哈密顿需要通过声学总和规则进行修正（图

）。

他们发现，在人字形石墨烯纳米带系统中，声子哈密顿通过声学和规则修正后，会出现拓扑声子的边缘模式。此外，他们还证明了当

对称性分别被打破时这些拓扑模式的演变。

3.3.高阶拓扑声子

根据体边对应关系的不同，拓扑绝缘体可分为传统拓扑绝缘体和高阶拓扑绝缘体。

-dimensional 传统拓扑绝缘体在其 (

-dimensional boundaries) 边/面状态。具有

th 阶拓扑结构的拓扑绝缘体在（d - n）维边界具有拓扑态。由于声子遵循玻色-爱因斯坦统计且无自旋，晶体材料中的无间隙拓扑声子态一直是拓扑声子研究的重点。虽然自旋轨道耦合是传统拓扑绝缘体出现的先决条件，但它并不是高阶拓扑绝缘体出现的必要条件。换句话说，在没有自旋的声子系统中实现高阶拓扑绝缘体是可能的。

因此，随着计算能力的提高和拓扑理论的发展，近年来也提出了一些具有声子二阶拓扑结构的晶体材料，包括石墨炔、

-石墨炔、

、由第 IV 族元素和

元素组成的烯，以及凯库莱阶石墨炔、氢取代石墨炔等。

与晶体材料中的一阶拓扑相比，声子二阶拓扑是一个新的研究领域，迄今为止报道的材料都是二维的，二阶拓扑态定位在边角处，称为角态。图 7 展示了声子二阶拓扑晶体绝缘体和部分角态的分布。

具有声子二阶的二维晶体材料的主要拓扑特性是拓扑角态，这种拓扑角态通常是高度退化的。与传统拓扑态类似，角态对扰动具有稳健性。声子二阶拓扑角态可为声子激光效应提供一个平台。声子激光可促进超声波检测在医疗和工业领域的应用。在许多情况下，角是化学催化的活性位点，因此声子角态可能会促进化学反应。由于声子的群速度相对较小，声子的波长也就更小。
(a)

(e)

(b)

(h)

图 7.a) 凯库勒阶石墨烯。b,c)

，以及 h)

中的角态。经授权转载。[e) 由 IV 族和 V 族元素组成的烯，配体功能化衍生物。f) 氢取代的石墨二炔。经许可转载。

因此，这些拓扑角声子模式可用于高分辨率成像技术。

3.4.拓扑声子的实验证据

随着拓扑声子研究的快速发展，人们也开始进行实验观测。然而，由于声子带的能量较低（通常在 0.1-10 meV），很难在实验中探测到声子，因此有关晶体材料中拓扑声子的实验验证研究很少。第一性原理计算预言了单硅化物中拓扑声子的存在。

2018 年，Miao 等人利用非弹性 X 射线散射测量了 FeSi 的声子色散，揭示了 FeSi 中的双韦尔点。

2022 年，Jin 等人利用非弹性中子散射观测到了

和

声谱中的拓扑声子退化点。

除了单硅化物中的拓扑声子之外，2019 年，Zhang 等人利用非弹性 X 射线散射证明了声子谱中的螺旋节点线。

散射技术只能测量特定动量方向的声子信息。高分辨率电子能量损失光谱（HREELS）可用于获取声子带的全局图谱。2023 年，Li 等人利用 HREELS 绘制了石墨烯在整个二维布里渊区的声子谱图，揭示了石墨烯中的结环声子和狄拉克声子。

虽然已有实验证据证明晶体材料中存在拓扑声子的特征，但要在实验中直接观察拓扑边缘/表面态仍很困难。

4.拓扑热电

拓扑绝缘体具有独特的边界态，可在拓扑上防止非磁性杂质和缺陷的反向散射，因此，拓扑绝缘体近来在电子器件应用方面展现出巨大的潜力。

有趣的是，大多数拓扑绝缘体，包括

、

等，

，也表现出卓越的热电特性。这归因于拓扑绝缘体和热电化合物之间的共同材料特性，包括重元素和窄带隙。虽然拓扑绝缘体边界态的影响在早期的热电研究中长期被忽视，但它为电子和声子传输的解耦提供了一种前景广阔的方法。迄今为止，理论界和实验界一直致力于探索边缘态对热传输和电子传输的贡献。

在本节中，我们将简要回顾拓扑热电材料的传输特性。

4.1.热电的声子和电子边界态贡献

在拓扑绝缘体中，存在两种电子状态（体态和边界态）。因此，多通道模型是

(b)

图 8.a) 拓扑绝缘体的带状结构示意图；b) 二维六边形声子晶格的声子带状结构示意图。经授权转载。

版权 2015 年，美国物理学会。边缘态对 d) 电导率、e) 热导率、f) 塞贝克系数和 d) ZT 的贡献与化学势的函数关系。经许可转载。

一般用于描述热电特性的电子部分。电导和塞贝克系数分别表示为体部、边缘/表面和总部分。它们之间的关系为：

和

。

图 8a 和 b 显示了开放边界条件下的电子和声子带结构示意图。对于电子态和声子态，边界态和体态均分布在不同的物理维度上。边缘/表面态为一维/二维，符合有利于高性能热电的 "低维 "标准。高桥等人以

为例，说明了体态和边缘态对热电量的贡献，

，如图

所示。一旦化学势接近带边，由于体态和边态之间的竞争，

。由于它们的电荷符号相反，这种竞争效应往往会相互抵消。因此，最大

将出现在带边缘附近。为了优化拓扑绝缘体中的

，Takahashi 等人定义了无量纲量

和

来描述二维拓扑绝缘体的热电传输特性。它们分别表示为：

和

。

和

分别是边缘输运和声子热输运与体积输运之比。

与电子不同，声子服从玻色-爱因斯坦分布，允许整个声子谱内的声子态贡献热传输。因此，在开放边界条件下，声子边缘态的贡献可以自然地引入哈密顿中。此外，拓扑物理与粒子统计无关。因此，类似的非凡效应也适用于声子。然而，值得注意的是，由于声子是中性激发，与磁场的耦合很弱，因此仍然缺乏打破纳米结构中声子时间反转对称性的有效方法。

迄今为止，只有自旋晶格相互作用和伪自旋轨道耦合

被认为可以打破纳米结构中声子的时间反转对称性。然而，在许多人工声子晶体中，通过陀螺耦合、

Coriolis field、

等，拓扑保护声子边缘/表面态已经实现。

即便如此，要在纳米结构中实现声子的强时间反转破缺效应，在实验上仍具有较大的挑战性。声子边界态对热电性能的贡献尚不清楚，该领域的系统研究仍然缺乏。在数量有限的研究中，Ong 等人考察了相关无序晶格中拓扑保护边缘声子模式的传输特性。

他们的研究表明，拓扑保护边缘模式在非相关无序的情况下非常稳健，但当无序在空间上相关时则会减弱。Singh 等人提供了理论和数值证据，证明一类金属化合物的声子谱中的三重点显著抑制了晶格热导率，使声子输运变成了 "无序"。

4.2.拓扑热电性能的调制

4.2.1.尺寸效应

在拓扑绝缘体系统中，当边界态与体态因拓扑保护而共存时，

不再是纳米结构拓扑绝缘体的固有特性。一般来说，扩散输运体系中的欧姆缩放定律和傅里叶缩放定律会抵消电导和热导之间的几何系数。因此，如果塞贝克系数与尺寸无关，ZT 也将与尺寸无关。然而，由于边界态和体积态具有不同的平均自由路径和物理特性，欧姆比例定律和傅里叶比例定律失效，

通常显示出与尺寸相关的特征。

尺寸。因此，边缘/表面态的贡献与主体态的贡献相比，对横截面积和传输长度的依赖程度不同。Linder 等人的研究表明，带隙会随着传输长度的增加而振荡衰减。

同时，从

拓扑绝缘体到

拓扑绝缘体的交叉机制研究表明，交叉是以振荡方式发生的，是层厚度的函数。

此外，塞贝克系数也取决于几何尺寸。因此，在拓扑绝缘体中，热电量的尺寸依赖性很强，拓扑绝缘体的

不再是材料的固有属性。因此，为了正确描述尺寸效应，通常使用电导率而不是电导率。

另一方面，由于存在相干性，受拓扑保护的边界态可以免疫反向散射。然而，当边界态发生非弹性散射时，边缘/表面态的反向散射免疫就会被打破。因此，非弹性平均自由路径将限制边界态传输的有效系统尺寸。

通常，Seebeck 系数可以通过 Sommerfield 扩展来确定：

其中，

是包含带状结构和散射信息的传输函数，而带状结构和散射信息分别由传导态分布和平均自由路径决定。

透射函数的斜率决定了塞贝克系数的值。

对于给定的能带结构，传导态的分布是确定的。因此，塞贝克系数显然与能量相关的弛豫时间有关。当能量在体带隙内时，具有较大弛豫时间的边界态

会受到拓扑保护，而当能量在体带隙外时，体态和边界态之间的相互作用会导致反向散射，从而减小弛豫时间

。因此，如图 9a 所示，可以采用双散射时间模型来描述拓扑热电传输特性，即假设两个不同的恒定散射时间（

和

）。Takahashi 等人指出，二维窄带几何中的热电输运在高温下将由体态主导。

然而，随着温度的降低，边缘通道的反向散射免疫会成为主导，并且可以观察到体态到边缘的交叉。因此，要实现边缘主导传输，色带宽度应远大于边缘态的穿透深度。

等人的研究表明，边缘态贡献的塞贝克系数在弹道极限几乎为零，并随长度逐渐增加，最终在扩散极限达到饱和，如图 9b 所示。

因此，对于较大的塞贝克系数，散射时间比

希望有较大的不连续性。如果考虑晶格热传输的贡献，另一个重要的比率是

，其中

是声子平均自由路径和边界态的平均自由路径。

越大，

越小。因此，较小的

对二维拓扑热电有利。因此，体态和边缘态对

和塞贝克系数的贡献很大程度上取决于系统长度和宽度的选择，如图所示。

(c)

图 9. a) 带状结构示意图和 b) 不同散射时间比

时费米能

的边缘态

的长度依赖性随边缘态的长度

与平均自由路径之比变化

。c）和 d）分别是体态和边缘态对 ZT 和塞贝克系数的贡献。经许可转载。

图

。为获得最大

，可通过选择与边界态平均自由路径数量级相当的系统长度来获得优化的几何形状。

4.2.2.对称工程

对称性对材料的宏观电学、[72,180-182] 声学、

光学和磁

特性起着至关重要的作用。拓扑绝缘体的表面态受到时间反转对称性的保护，其他对称性也会影响拓扑绝缘体的三重拓扑相和非三重拓扑相之间的转变。

因此，对称工程是实现非耗散电子和声子边界态的重要途径。例如，在声子

和光子

晶体中，通过对称性破缺工程实现了拓扑谷传输和韦尔准粒子，从而有可能实现宏观尺度的拓扑应用。

电场是打破极化晶体反转对称性的有力工具。例如，如图 10a 所示，电场可以打破具有贝纳尔堆积的双层石墨烯的反转对称性。利用垂直电场操纵反转对称性的破坏，可以在双层石墨烯的畴壁上出现拓扑保护的一维手性态。

另一方面，反转对称性也可以通过交错子晶格电势来操纵。例如，将单层石墨烯置于六边形 h-BN 衬底的顶部，由于石墨烯被松弛到最小堆积势能，其反转对称性就会被打破。

此外，层间扭转角为二维层状材料中晶体对称性的调节提供了一种奇特的自由度。该

(b)

(c)

对称破缺

绹

AA 堆叠

堆叠

图 10. a) 双栅双层石墨烯器件示意图。插图显示了垂直电场诱导的层间势能差和反转对称性破坏。经授权转载。[b) 实验装置设置示意图以及石墨烯（红色）和 BN（蓝色）之间产生的摩尔超晶格。）经授权转载。[191] Copyright 2018, The American Association for the Advancement of Science. c) 不同堆叠方法的 IT 相二维 vdW 材料构建的双层晶体和磁结构。经许可转载。

通过扭转角度对反转对称性破缺的操纵，可以观察到一些奇妙的现象，如非常规超导、

手性谷声子、

等。如图 10b 所示，这种控制方法可以通过现有设备在实验中实现。通过 "撕叠 "技术

和原子力显微镜的尖端操作，

，双分子层的扭转角度可以精确控制在

内。然而，值得注意的是，反转对称性破缺引起的声波带隙不能支持非三维边缘态。

当反转对称性破缺占主导地位时，只能发现拓扑琐碎的声波带隙。对于具有天然反转对称破缺的材料，人们应该找到一种方法来关闭琐碎间隙，并操纵时间反转对称性来获得非琐碎声波带隙。

磁场是打破时间逆对称性的有效方法。它具有轴向性质，可以打破克拉默双特。在垂直磁场下，被打破的时间反转对称性可以打破贝里曲率相对于波矢量的奇对称性，从而产生线性电霍尔效应。

操纵时间反转对称性的另一种方法是利用磁接近效应，它可以通过邻近的磁性基底将非磁性材料转化为磁性材料。

这种效应已在许多原子薄二维晶体中得到证实，包括石墨烯、

和

。此外，掺杂磁性原子也是打破时间反转对称性的一种可选方法。在几层拓扑绝缘体中掺杂磁性过渡金属元素可以实现自发磁矩和时间反转对称性破缺，

，从而产生以有限切尔数为特征的拓扑非难边缘态，并通过调整元素比例精细控制磁诱导带隙周围的费米级，发现量子反常霍尔效应。

此外，磁性系统中的时间反转对称破缺会导致手性声子的频率分裂。

因此，利用磁性同时调制电子结构和谐波结构有望在优化拓扑热电特性方面产生巨大影响。除了独立操纵不同的对称性，我们的理论工作还预测双层二维材料的扭转操作可以打破不同对称性操作的组合，

，如图 10c 所示。

5.结论与展望

在这篇综述中，我们主要介绍了晶体材料中的一阶和高阶拓扑声子态，并从理论和实验两方面讨论了声子和电子边界态对热电的潜在影响。通过利用晶格振动的非难拓扑结构，研究人员可以设想出优化能量传输、提高热电效率和开发性能更强材料的新策略。影响前景的一个关键方面在于理解和操纵拓扑声波系统中的尺寸效应。利用这些奇异态的尺寸依赖行为为在纳米尺度上定制材料提供了一条令人兴奋的途径，在纳米尺度上，量子效应变得越来越明显。这为开发具有前所未有的效率和能量转换过程控制能力的热电材料开辟了道路。此外，拓扑声学与对称性工程之间的协同作用也成为未来工作的重点。操纵材料对称性和探索拓扑学与对称性之间错综复杂的相互作用的能力，有望在定制具有所需热电特性的材料方面取得突破。

特性。这种战略方法可能会开发出具有优化传输特性、抗散射能力强、热电性能更高的材料。总之，拓扑声学在热电材料领域的前景既充满希望，又具有变革性。随着研究人员不断揭示这些奇异状态的复杂性，能够应对全球能源挑战的创新材料和技术的潜力变得越来越明显。通过深思熟虑的探索和应用，拓扑声学有望为推进可持续能源解决方案做出重大贡献。

基于当前的进展和现有的挑战，未来仍有许多工作有待完成。之前的大多数声子拓扑理论研究都集中在具有潜在拓扑表面（边缘）声子态的材料上。然而，在声子体系中实现强 TRS 打破仍然是一个挑战。据报道，晶体材料中的拓扑声子表面（边缘）态通常位于声子谱的局部带隙内。这可能会引入一个影响拓扑声子态稳健性的因素。因此，高阶拓扑声子态固有的全带隙是其稳定性的有力保证，这也证明了探索高阶拓扑声子态更丰富面貌的价值。另一方面，拓扑边缘/表面态在超晶格或纳米复合材料等复杂结构和系统中的传输特性却鲜有研究。

致谢

Z.g-K.D.和Y.-J.Z.对本研究做出了同等贡献。这项工作得到了科技部国家重点研发计划（2022YFA1402504）和国家自然科学基金（批准号：12374040）的资助。

利益冲突

作者声明没有利益冲突。

关键词

贝里曲率、切尔诺数、热传输、热电性能、拓扑声子

收到：2024 年 1 月 28 日修订2024 年 3 月 16 日在线发表

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丁中科是湖南大学物理与电子学学院的博士生，师从陈克秋教授。他目前的研究重点是晶体材料中拓扑声子态的探索与应用。

曾雨嘉，湖南大学物理与电子科学学院博士，师从陈克秋教授。2020 年至 2022 年在湖南大学从事博士后研究。现任湖南科技大学副教授。他的研究兴趣包括纳米结构材料的晶格动力学和热电材料的应用。

刘望平是湖南大学物理与电子学学院的博士生，师从陈克秋教授。他的研究兴趣主要集中在第一原理计算和声子拓扑学。

唐黎明于 1997 年获得湖南师范大学学士学位。在中学担任物理教师后，他分别于 2003 年和 2008 年获得湖南大学硕士和博士学位。2008 年至 2011 年，他在中国科学院半导体研究所从事博士后研究工作。2014 年至 2015 年，作为访问学者在美国劳伦斯伯克利国家实验室工作。现为湖南大学教授。研究方向为低维半导体和自旋电子学。

陈克秋，2001 年获中国科学院物理研究所博士学位。2001 年至 2003 年在清华大学从事博士后研究。2003 年至 2005 年在中国科学院化学研究所任副教授。2005 年晋升为湖南大学教授。现任湖南大学物理与电子科学学院教授、副院长。他的研究重点是纳米尺度输运理论、声子器件、有机电子器件以及有机和无机材料的热电转换。

Z.-K.Ding, Y.-).Zeng, W. Liu, L.-M. Tang, K.-Q.Tang, K.-Q.陈

应用物理系

物理与电子学院

湖南大学

长沙 410082 , 中国

电子邮件：Imtang@hnu.edu.cn; keqiuchen@hnu.edu.cn

曾玉洁

材料科学与工程学院

湖南科技大学

Xiangtan 411201 , 中国