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评估活性炭和阴离子交换联合去除废水中有机微污染物的潜力 - 瑞典乌普萨拉 Kungsängsverket 污水处理厂的长期试点试验


克里斯蒂安·巴雷塞尔 a,* a,*  ^("a,* "){ }^{\text {a,* }} ， 约翰娜·安德森 b b  ^("b "){ }^{\text {b }} ， 洛维萨·奥洛夫森 b b  ^("b "){ }^{\text {b }} ， 安娜-玛丽亚·桑丁 b b ^(b){ }^{\mathrm{b}} ， 安德烈·马洛瓦尼 a a  ^("a "){ }^{\text {a }} ， 卡尔-约翰·霍格伯格 b b  ^("b "){ }^{\text {b }} ， 洛维萨·比约克曼 b b  ^("b "){ }^{\text {b }}
a a  ^("a "){ }^{\text {a }} IVL 瑞典环境研究所，Box 210 60， 10031 斯德哥尔摩，瑞典
b b ^(b){ }^{\mathrm{b}} 乌普萨拉水和废物有限公司，Box 1444,75144 乌普萨拉，瑞典

H I G H L I G H T S


  • 新型联合处理：通过颗粒活性炭 （GAC） 和阴离子交换 （AIX） 的组合去除有机微污染物。

  • 关注持久性污染物：重点介绍药物和全氟烷基化合物 （PFAS）。

  • 长期试验：在 Kungsängsverket 污水处理厂进行的广泛柱式和中试规模试验。

  • 有效去除微污染物：证明可大量去除各种药物和 PFAS。

  文章信息

  编辑： Damià Barceló

  关键字：

  活性炭
  阴离子交换
  微污染物
  PFAS 系列
  四元处理
  废水
  图形摘要

  抽象


药物以及全氟烷基和多氟烷基物质 （PFAS） 是持久性有机微污染物 （OMP），由于其生物累积性和潜在毒性而构成环境和健康风险。由于在当今社会的广泛使用，这些 OMP 传播到环境中。传统的污水处理厂 （WWTP） 无法有效去除这些污染物，这使得污水处理厂成为通往水生环境的重要途径，尤其是对于制药而言。本研究调查了结合颗粒活性炭 （GAC） 和阴离子交换 （AIX） 从废水中去除 OMP 的效率。虽然 GAC 是一种成熟的去除药物的方法，而 AIX 用于去除 PFAS，但 GAC 和 AIX 的组合用于处理城市废水之前从未有过评估。因此，本研究的重点是在瑞典乌普萨拉的 Kungsängsverket 污水处理厂进行的长期试验，以评估 GAC 和 AIX 过滤器在小规模和中试规模设置中的去除效率。GAC 和 AIX 过滤器的组合显示，双氯芬酸等药物的去除效率高于 90 % 90 % 90%90 \% 20,000 个处理过的空床体积 （EBV）。在 GAC 最初的 5000 EBV 之后，PFAS 去除主要由 AIX 实现，这凸显了这两种技术的互补作用。这些发现有助于将 GAC 和 AIX 结合使用，从而获得新的见解

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2025.178628

接收日期 2024 年 11 月 28 日;2025 年 1 月 19 日以修订版形式接收;录用日期 2025 年 1 月 21 日

2025 年 1 月 25 日在线提供

0048-9697/ © 2025 作者。出版商 Elsevier B.V.这是一篇在 CC BY 许可 （http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/） 下的开放获取文章。

减少城市污水中 OMP 的处理方法，有助于改善环境和公共卫生结果。

  1. 引言


药物以及全氟烷基和多氟烷基物质 （PFAS） 是有机微污染物 （OMP），以其环境持久性、生物累积性和广泛分布而闻名，对人类健康和生物群产生潜在的不利影响。这些物质在当今社会广泛使用，扩散到环境中，并已被证明在影响水生生物的水体中达到浓度（Brodin 等人，2013 年;Deblonde et al.， 2011;Fick et al.， 2011;Kim et al.， 2007;Vasquez et al.， 2014）。此外，它们可以进入水生食物网，影响食鱼鸟类、哺乳动物和人类等高等生物（DeWitt，2015 年;Fu et al.， 2022;Schrenk等人，2020 年）。环境抗生素导致细菌对抗生素的耐药性增加，对全球健康构成威胁（Gullberg 等人，2011 年;WHO，2014 年）。药品主要通过人类排泄进入废水，在一定程度上也来自医院和制药。因此，城市污水处理厂 （WWTP） 被认为是药物进入环境的重要途径。另一方面，对于 PFAS 来说，废水只是众多运输途径中的一种。传统的污水处理厂并非旨在去除持久性 OMP，从而导致其扩散到接收水域。

OMP 的负面影响及其缓解的必要性已得到瑞典 EPA（Sundin 等人，2017 年）和瑞典环境研究委员会（Formas，2022 年）等各种权威机构的认可。在欧洲层面，修订后的城市污水处理指令（UWWTD，91/271/EEC EU，2024 年）将要求成员国许多污水处理厂对某些 OMP 进行四元处理（表 S2），并可能根据环境质量标准指令（2000/60/EC EC，2022 年）拟议修正案确定的需求进一步扩展。鉴于 PFAS 的众多点向和分散来源、PFAS 的生物蓄积潜力、持久性和慢性毒性，人们也在努力限制其应用，包括提议在欧盟 （EU） 全面禁止所有 PFAS（ECHA，2023 年）。此外，瑞典实施的欧盟饮用水指令限制了饮用水中毒性最强的 PFAS（包括全氟辛烷磺酸盐 （PFOS））的最大浓度 （LIVSFS 2022：12）。然而，到目前为止，减轻 PFAS 的研究主要集中在饮用水处理（Franke 等人，2019 年）和处理 PFAS 浓度高的水流，如工业废水（江 等人，2024 年）、受污染的场地地下水（Chow 等人，2022 年）和垃圾填埋渗滤液（Malovanyy 等人，2023 年;McCleaf等人，2021 年）。然而，尽管每年有大量城市废水排放到自然环境中，但人们对污水处理厂的 PFAS 处理却不太受到关注。因此，从城市废水中联合去除 OMP（如药物和 PFAS）和潜在的协同作用尚未成为研究重点。

由于传统的 WWTP 通常不是为去除 OMP 而设计的，因此近年来提出了并评估了各种四元技术，特别是用于去除药物的技术（例如，Abegglen 和 Siegrist，2012 年;Baresel 等人，2019a，2019b;Bourgin et al.， 2018;Dhangar 和 Kumar，2020 年;Magdeburg et al.， 2014;Maus et al.， 2014;Slipko 等人，2022 年;Östman等人，2019 年）。今天，臭氧氧化和活性炭是最成熟的四元处理技术，瑞士污水处理厂的安装证明了这一点（Micropoll，2024 年）。然而，臭氧化虽然在去除药物残留方面具有成本效益，但不能单独从废水中去除 PFAS（Eschauzier 等人，2012 年;Sun等人，2018 年;Yang et al.， 2014）。这需要使用活性炭或更先进或新兴的技术，例如阴离子交换 （AIX）、泡沫

分馏和纳滤 （NF）。尽管活性炭可以去除一些 PFAS，但正如 Malovanyy 等人（2023 年）所指出的，在处理复杂的水基质时，吸附能力可能会随着时间的推移而迅速下降。然而，文献中关于活性炭在城市废水中去除 PFAS 的数据非常稀少，对 PFAS 去除的长期评估有限（例如，Baresel 等人，2024 年;Edefell 等人，2022 年;Takman等人，2023 年）。NF 虽然有效，但需要耗费资源，需要对复杂基质进行大量预处理，因此主要适用于饮用水 PFAS 的去除（McCleaf 等人，2023 年）。泡沫分馏已用于从垃圾填埋渗滤液中去除 PFAS（Burns等人，2022 年;Malovanyy et al.， 2023;Smith 等人，2022 年;Vo et al.， 2023;Wang et al.， 2023）和地下水（Burns et al.， 2021），但仅主要评估了在市政污水处理厂中的应用（Schaefer et al.， 2023;Smith等人，2023 年）。AIX 在地表水、地下水和渗滤液的修复中可有效去除 PFAS，包括短链 PFAS（Dixit 等人，2021 年;Woodard et al.， 2017）。然而，它在市政污水处理厂的应用并不常见，主要是因为污水处理厂去除 PFAS 并不是重点。据我们所知，活性炭和 AIX 的组合仅用于反渗透浓缩物处理（Jamil 等人，2020 年）。

鉴于需要减少 OMP 向环境的传播以及缺乏在 WWTP 中去除 PFAS 的知识，本研究旨在通过长期试点测试调查从城市废水中同时去除药物和 PFAS。这是通过在真实环境中进行长期试验，通过颗粒活性炭 （GAC） 和 AIX 进行过滤来实现的。该评估在瑞典的一个市政污水处理厂进行，代表了此类研究的首次，因此可以为污水处理厂的资源高效 OMP 去除提供新的见解。其目的是增加在 WWTP 实施高效和可持续的四元处理以同时去除 PFAS 和药物的一般知识。所呈现的结果有助于更好地了解使用这种技术组合在 WWTP 中去除各种 OMP 的潜力和局限性。由于这些试验是为在瑞典乌普萨拉的 Kungsängsverket 污水处理厂可能全面实施做准备，因此结果与全面实施直接相关。

  2. 材料和方法


2.1. 乌普萨拉地区和 Kungsängsverket 污水处理厂


瑞典乌普萨拉地区面临着重大挑战，PFAS 污染影响了包括饮用水和废水在内的各种水源，以及公共卫生问题（Banzhaf 等人，2017 年;Gobelius 等人，2023 年;Gyllenhammar et al.， 2015）。位于瑞典乌普萨拉的 Kungsängsverket 污水处理厂使用传统的机械、生物和化学处理方法处理约 200,000 人当量 （pe） 的废水（Uppsala Vatten，2023 年）。该设施正在扩建，将产能提高到 330,000 PE，以满足不断增长的人口和更严格的处理需求。作为此次扩展的一部分，并根据修订后的 UWWTD 要求，计划采用一种新的四级治疗来去除 OMP。Kungsängsverket 污水处理厂面临着 OMP 方面的挑战，包括制药和 PFAS，这些挑战目前影响了接收流 Fyrisån，随后影响了 200 万人的重要饮用水源 Mälaren 湖。虽然污水处理厂是家庭和医院排放的药品的主要运输途径，但它对流向接收水域的 PFAS 总负荷的贡献很小。减少 PFAS 排放的努力导致 WWTP 的进入浓度显著降低。尽管如此，污水处理厂的处理效果需要

与其他减少 PFAS 排放到环境中的措施一起进行评估。进行的环境风险评估 （ERA） 确定药物双氯芬酸和奥沙西泮是需要去除的主要优先物质。此外，PFAS 全氟辛烷磺酸盐 （PFOS） 被确定为需要研究的指标。在初步调查中，GAC 和 AIX 被确定为去除 OMP 的合适方法。


2.2. 小规模和中试试验设置


2022 年 1 月开始了初步的实验室规模实验，以获得作各种吸附剂的基本知识和实践经验，并于 2024 年 5 月使用带有 7 根丙烯酸柱的装置完成。色谱柱分为 L1 至 L3 三条作管线：第一条（L1 色谱柱含 C1 和 C2）和第二条（L2 色谱柱含 C3 和 C4）各有两根色谱柱，分别采用颗粒活性炭 （GAC） 和阴离子交换树脂 （AIX），GAC 类型不同（图 1）。第三行（L3 包括 C5 到 C7）有一个式 GAC 色谱柱，然后是两个上流式 AIX 色谱柱。图 1 显示了每列中应用的过滤材料和空床接触时间 （EBCT）。表 1 中提供了有关尺寸、填充度和流速的详细信息。表 S3（支持信息）中提供了过滤材料的特性。定期使用自来水进行反冲洗以防止堵塞，GAC 和 AIX 色谱柱的特定流速足以实现柱床膨胀。 50 % 50 % 50%50 \%

由 GAC 和 AIX 组成的中试试验于 2022 年 10 月开始，在由两条主要平行过滤线组成的已建立容器试点的帮助下。第 1 行包括两个超前滞后配置的 GAC 滤光片（GAC1 和 GAC2），然后是两个平行阴离子
  表 1

用于小规模和中试规模试验的设计和作参数。
  实验室规模色谱柱
  参数
GAC（C1、C3 和 C5）
AIX（C2、C4、C6 和 C7）
  尺寸   内径： 0.055 m
  填充   高度： 2.0 m
  流 0.80 m ; 0.0019 m 3 0.80 m ; 0.0019 m 3 0.80m;0.0019m^(3)0.80 \mathrm{~m} ; 0.0019 \mathrm{~m}^{3} 0.28 m ; 0.0007 m 3 0.28 m ; 0.0007 m 3 0.28m;0.0007m^(3)0.28 \mathrm{~m} ; 0.0007 \mathrm{~m}^{3}
0.0074 m 3 / h 0.0074 m 3 / h 0.0074m^(3)//h0.0074 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h} 0.0074 m 3 / h 0.0074 m 3 / h 0.0074m^(3)//h0.0074 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}
Bench-scale columns Parameter GAC (C1, C3 and C5) AIX (C2, C4, C6 and C7) Dimensions Inner diameter: 0.055 m Filling Height: 2.0 m Flow 0.80m;0.0019m^(3) 0.28m;0.0007m^(3) 0.0074m^(3)//h 0.0074m^(3)//h| Bench-scale columns | | | | :--- | :--- | :--- | | Parameter | GAC (C1, C3 and C5) | AIX (C2, C4, C6 and C7) | | Dimensions | Inner diameter: 0.055 m | | | Filling | Height: 2.0 m | | | Flow | $0.80 \mathrm{~m} ; 0.0019 \mathrm{~m}^{3}$ | $0.28 \mathrm{~m} ; 0.0007 \mathrm{~m}^{3}$ | | | $0.0074 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ | $0.0074 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ |
  中试规模过滤器
GAC AIX
  参数   （GAC1、GAC2 和 GAC3）   （AIX1、AIX2a-c 和 AIX3）
  尺寸   面积： 0.575 × 0.575 m 0.575 × 0.575 m 0.575 xx0.575m0.575 \times 0.575 \mathrm{~m}   内径： 0.3 m
  填充   高度： 2.45 m   高度： 2.45 m
1.40 m ; 0.46 m 3 1.40 m ; 0.46 m 3 1.40m;0.46m^(3)1.40 \mathrm{~m} ; 0.46 \mathrm{~m}^{3} 1.20 m ; 0.08 m 3 1.20 m ; 0.08 m 3 1.20m;0.08m^(3)1.20 \mathrm{~m} ; 0.08 \mathrm{~m}^{3}
  流   GAC1、GAC2： 2.7 m 3 / h 2.7 m 3 / h 2.7m^(3)//h2.7 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}   AIX1 的： 0.6 m 3 / h 0.6 m 3 / h 0.6m^(3)//h0.6 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}
  GAC3： 1.35 m 3 / h 1.35 m 3 / h 1.35m^(3)//h1.35 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}   AIX2a-c： 0.2 m 3 / h 0.2 m 3 / h 0.2m^(3)//h0.2 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}
  AIX3 的： 0.9 m 3 / h 0.9 m 3 / h 0.9m^(3)//h0.9 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}
Pilot-scale filters GAC AIX Parameter (GAC1, GAC2 and GAC3) (AIX1, AIX2a-c and AIX3) Dimensions Area: 0.575 xx0.575m Inner diameter: 0.3 m Filling Height: 2.45 m Height: 2.45 m 1.40m;0.46m^(3) 1.20m;0.08m^(3) Flow GAC1, GAC2: 2.7m^(3)//h AIX1: 0.6m^(3)//h GAC3: 1.35m^(3)//h AIX2a-c: 0.2m^(3)//h AIX3: 0.9m^(3)//h| Pilot-scale filters | | | | :--- | :--- | :--- | | | GAC | AIX | | Parameter | (GAC1, GAC2 and GAC3) | (AIX1, AIX2a-c and AIX3) | | Dimensions | Area: $0.575 \times 0.575 \mathrm{~m}$ | Inner diameter: 0.3 m | | Filling | Height: 2.45 m | Height: 2.45 m | | | $1.40 \mathrm{~m} ; 0.46 \mathrm{~m}^{3}$ | $1.20 \mathrm{~m} ; 0.08 \mathrm{~m}^{3}$ | | Flow | GAC1, GAC2: $2.7 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ | AIX1: $0.6 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ | | | GAC3: $1.35 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ | AIX2a-c: $0.2 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ | | | | AIX3: $0.9 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{h}$ |

交换线 （图 1）。其中一条线路由单个AIX 过滤器 （AIX1） 组成，另一条线路由三个串联的上流 AIX 过滤器 （AIX2a c） 组成。第 2 行由一个GAC 过滤器 （GAC3） 和一个AIX 过滤器 （AIX3） 组成。表 1 提供了有关小型和中试规模的过滤器尺寸、填充度和流量的详细信息。图 1 显示了每列中应用的过滤材料和空床接触时间 （EBCT）。所有过滤器都受到持续监测和控制，以保持恒定的水位并防止堵塞。当 GAC 过滤器的水位超过 1.8 m 且压力下降时，自动执行反冲洗

图 1.在 Kungsängsverket 污水处理厂进行的小规模和中试规模试验的示意图设置，包括每根色谱柱中应用的过滤材料和空床接触时间 （EBCT）。
    •   通讯作者。

    电子邮件地址：christian.baresel@ivl.se （C. Baresel）。