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全国饮用水处理厂的原水和处理水中的药物：洞察其来源和暴露风险评估


Kimberly Etombi Muambo a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 、Min-Gyeong Kim a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 、Da-Hye Kim b b  ^("b "){ }^{\text {b }} 、Sangmin Park c c  ^("c "){ }^{\text {c }} 、Jeong-Eun Oh a,b,* a,b,*  ^("a,b,* "){ }^{\text {a,b,* }}
a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 釜山国立大学土木与环境工程系，大韩民国釜山 46241
b b ^(b){ }^{\mathrm{b}} 釜山国立大学环境与能源研究所 釜山 46241，大韩民国
c c  ^("c "){ }^{\text {c }} 环境部国立环境研究所环境基础设施研究部，韩国仁川 22689

  文章信息

  关键词：

  饮用水
  新出现的污染物
  人类风险
  搬迁

  摘要


由于目前有大量的药物和个人护理产品（PPCPs）被消费并释放到环境中，本研究对全国范围内大型饮用水处理厂的原水和处理水中的药物污染进行了全面分析。我们的调查显示，37 种 PPCPs 中有 30 种存在于原水中，平均浓度在 0.01 − 131 ng / L 0.01 − 131 ng / L 0.01-131ng//L0.01-131 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 之间。与地下水源（ND - 1.89 ng / L 1.89 ng / L 1.89ng//L1.89 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）相比，地表水源（ND - 147 ng / L 147 ng / L 147ng//L147 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）、地下水源（ND - 123 ng / L 123 ng / L 123ng//L123 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）和水库水源（ND 135 ng / L 135 ng / L 135ng//L135 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）的原水中药物残留的平均浓度水平更高。与此同时，在经过处理的水中，37 种经分析的 PPCPs 中有 17 种存在，其中卡马西平、克拉霉素、氟康唑、替米沙坦、缬沙坦和可替宁最为常见（检测频率 > 40 % > 40 % > 40%>40 \% ），其平均浓度分别为 1.22 , 0.12 , 3.48 , 40.1 , 6.36 1.22 , 0.12 , 3.48 , 40.1 , 6.36 1.22,0.12,3.48,40.1,6.361.22,0.12,3.48,40.1,6.36 和 3.73 ng / L 3.73 ng / L 3.73ng//L3.73 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 。这些发现突出表明，虽然水处理过程是有效的，但有些持久性化合物却很难完全消除。利用蒙特卡罗模拟进行的风险评估表明，除了降压药之外，这些化合物中的大多数可能对人类健康的影响微乎其微。替米沙坦被认为具有最高的生态风险（ RQ > 1 RQ > 1 RQ > 1\mathrm{RQ}>1 ），值得进一步调查和监测。研究最后确定了 14 种特定药品的优先次序，包括替米沙坦、克拉霉素、拉莫三嗪、可替宁、利多卡因、曲马多和其他药物，以便在未来进行监测，从而保障生态和人类健康。

  1.导言


过去二十年来，全球对水生环境中存在的药品和个人护理产品（PPCPs）日益关注（Ślósarczyk 等人，2021 年）。它们在水生环境中的存在主要取决于其销售量、药代动力学（半衰期、排泄、代谢）、污水系统和废水处理厂（WWTPs）的消毒率（Bayer 等人，2014 年；Huerta-Fontela 等人，2011 年；Romanucci 等人，2020 年）。此外，过期药品的不当处置和母体化合物的光降解也会产生这些物质（Ślósarczyk 等人，2021 年；Temussi 等人，2011 年）。因此，在水生环境中检测到了大量的 PPCPs 及其相关代谢物，而且数量还在不断增加（Romanucci 等人，2020 年）。虽然大多数 PPCPs

由于母体多氯联苯及其代谢物在环境中的持续少量添加，导致它们被视为 "假持久性 "物质（Patel 等人，2019 年）。即使在低浓度下，它们也具有生物活性（Boxall 等人，2012 年；Vulliet 和 Cren-Olivé, 2011 年），因此，经处理的饮用水中含有这些物质可能会对饮用水水质构成严重威胁（Jones 等人，2005 年）。尽管全球制造、消费和向环境排放的 PPCPs 数量都在增加，但绝大多数都没有环境法规（Čelić 等人，2019 年）。2020 年，五种 PPCP 化合物（阿莫西林、环丙沙星、磺胺甲恶唑、三甲双胍和文拉法辛）被列入欧盟的 "观察清单"（2020 年），Gómez-Regalado 等人（2023 年）。到 2022 年，两种抗生素（克林霉素和氧氟沙星）和一种 PPCP 化合物（二甲双胍及其降解产物）被建议列入 4 th 4 th  4^("th ")4^{\text {th }} "观察清单"（决定，2015 年；Gómez Cortes 等人，2022 年）。

抗高血压药物厄贝沙坦在 2020 年欧盟委员会的第 4 份观察清单中从第 3 优先级移至第 2 优先级（JRC 技术报告，《水框架指令第 4 份观察清单物质的选择》，2022 年）。

水系统中已广泛检测到 PPCPs（Bai 等人，2018 年；Lee 等人，2019 年；Padhye 等人，2014 年），可疑和非目标研究揭示了韩国水生环境中新 PPCPs 的消费模式和污染状况（Baek 等人，2022 年；Choi 等人，2021 年；Park 等人，2018 年；Park 和 Jeon，2021 年）、2022 年；Choi 等人，2021 年；Park 等人，2018 年；Park 和 Jeon，2021 年）以及全球（Čelić 等人，2021 年；Murrell 和 Dorman，2020 年；Pinasseau 等人，2019 年）。尽管各国水环境中存在的具体 PPCPs 可能有所不同，但某些污染物却普遍存在，它们之间的潜在相互作用可能会对自来水消费造成风险（Kondor 等人，2021 年）。在韩国，约有 20,800 种不同的人用药品已注册使用（Lee 等人，2024 年），在饮用水源中已检测到各种 PPCPs（Cho 等人，2014 年；Im 等人，2020 年；Kim 等人，2020 年）。饮用水处理厂（DWTPs）处理工艺的效果差异很大，导致处理后的水中 PPCPs 的浓度出现波动。在最近的一项研究中，饮用水中检测到了 6 种 PPCPs，最大浓度在 2.3 到 46.8 ng / L 46.8 ng / L 46.8ng//L46.8 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 之间（Kim 等人，2020 年）。此外，随着活性药物成分（APIs）的消费和生产在全球范围内的变化和增加，每年都有新的活性药物成分（APIs）问世（FDA 网站，https://www.fda.gov/dr ugs/development-approval-process-drugs/novel-drug-approvals-fda，访问日期：30.07.24），有必要持续监测饮用水中的 PPCPs。

其在水生环境中的残留物浓度和行为。韩国以往的研究大多侧重于污水处理厂和地表水中的 PPCPs，只有两项研究侧重于经过处理的饮用水（Kim 等人，2020 年；Kim 等人，2007 年）。因此，尽管新的原料药不断涌现，但饮用水中药物残留的污染现状仍然有限。

因此，本研究的主要目的是确定污水处理厂原水和处理水中 37 种 PPCPs 在全国范围内的出现和分布情况，并通过蒙特卡罗模拟估算其对人类健康的暴露风险。此外，还使用原水浓度来确定生态风险，并使用评分系统来确定 PPCPs 的优先次序。这项研究将填补在了解饮用水质量和水源影响方面的重要知识空白，从而为监管机构的政策实施提供指导。


2.结果和讨论


2.1.原水中药物残留的出现及对水源的影响


表 1 汇总了原水和饮用水中检测到的药物残留的总体检测频率、平均浓度、最小值和最大值。在原水中，37 种不同的多氯联苯酚中有 30 种至少在一个采样点被检测到（ > > >> MDL）。地尔硫卓、氟甲喹、酮洛芬、磺胺氯哒嗪、磺胺二甲氧嗪、磺胺噻唑和三氯卡班在任何地点均未检测到。检测到的 30 种化合物的平均浓度范围为
  表 1

显示检测频率 (DF%)、最低浓度 (Min)、最高浓度 (Max) 和平均浓度 (Mean) 的 PPCPs 摘要。
  治疗小组 PPCPs
原水 ( n = 70 n = 70 n=70\mathrm{n}=70 )
处理过的水 ( n = 70 n = 70 n=70\mathrm{n}=70 )
DF% Min (ng/ L)  Min (ng/   L)  {:[" Min (ng/ "],[" L) "]:}\begin{aligned} & \text { Min (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned} Max (ng/ L)  Max (ng/   L)  {:[" Max (ng/ "],[" L) "]:}\begin{aligned} & \text { Max (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}   平均值（纳克/升） DF% Min (ng/ L)  Min (ng/   L)  {:[" Min (ng/ "],[" L) "]:}\begin{aligned} & \text { Min (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned} Max (ng/ L)  Max (ng/   L)  {:[" Max (ng/ "],[" L) "]:}\begin{aligned} & \text { Max (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}   平均值（纳克/升）
  抗生素 (10)   克拉霉素 81 ND 57.4 2.74 61 ND 0.46 0.12
  罗红霉素 66 ND 38.5 1.46 4 ND 1.72 0.030
  磺胺甲噁唑 49 ND 1.49 0.42 ND - - -
  甲氧苄啶 41 ND 1.43 0.27 ND - - -
  磺胺二甲嘧啶 19 ND 5.83 0.36 ND - - -
  氟甲喹 ND - - - ND - - -
  磺胺甲氧嗪 3 ND 0.85 0.021 ND - - -
  磺胺氯哒嗪 ND - - - ND - - -
  磺胺二甲氧嗪 ND - - - ND - - -
  磺胺噻唑 ND - - - ND - - -
  抗抑郁药 (5)   舒必利 87 ND 234 22.0 7 ND 2.13 0.072
  文拉法辛 51 ND 5.18 0.44 ND - - -
  西酞普兰 43 ND 1.17 0.328 ND - - -
  地西泮 11 ND 0.61 0.032 1 ND 0.33 0.0047
  舍曲林 7 ND 0.15 0.01 ND - - -
  抗惊厥药 (2)   卡马西平 90 ND 34.6 6.10 51 ND 22.2 1.22
  拉莫三嗪 76 ND 77.1 16.11 ND - - -
  抗真菌剂 (4)   氟康唑 97 ND 42.1 8.77 94 ND 19.2 3.48
  氯咪唑 60 ND 19.2 4.51 19 ND 8.11 0.58
  氟苯咪唑 49 ND 27.9 2.85 ND , . 0.58
  噻苯咪唑 34 ND 1.19 0.12 3 ND 0.79 0.016
  抗高血压药 (4)   替米沙坦 84 ND 596 131 54 ND 532 40.1
  洛沙坦 56 ND 5.50 1.26 14 ND 4.86 0.29
  缬沙坦 40 ND 1.42 0.32 73 ND 44.4 6.36
  地尔硫卓 ND - - - ND - - -
  β受体阻滞剂 (2)   普萘洛尔 27 ND 1.53 0.26 ND - - -
  美托洛尔 3 ND 1.72 0.05 ND - - -

非甾体抗炎药（NSAIDs） (2)		   萘普生 16 ND 11.1 0.79 3 ND 1.65 0.05
  酮洛芬 ND - - - ND - - -
  代谢物 (2)   柯蒂宁 80 ND 38.7 11.5 60 ND 21.9 3.73
  芬苯达唑- SO 2 SO 2 SO_(2)\mathrm{SO}_{2} 3 ND 0.40 0.010 ND - - -

其他 (6) 阿片类镇痛药 (1)		   曲马多 84 ND 92.2 15.9 6 ND 1.68 0.073
  抗组胺剂 (1)   非索非那定 70 ND 36.9 5.05 3 ND 0.80 0.022
  抗心律失常 (1)   利多卡因 70 ND 34.2 8.21 ND - - -
  外寄生虫 (1)   克罗塔米顿 59 ND 7.53 1.82 23 ND 3.12 0.27
  对比剂 (1)   碘普罗米 30 ND 12.5 1.63 9 ND 14.0 0.517
  抗菌剂 (1)   三氯卡班 ND - - - ND - - -
Therapeutic Groups PPCPs Raw Water ( n=70 ) Treated Water ( n=70 ) DF% " Min (ng/ L) " " Max (ng/ L) " Mean (ng/L) DF% " Min (ng/ L) " " Max (ng/ L) " Mean (ng/L) Antibiotics (10) Clarithromycin 81 ND 57.4 2.74 61 ND 0.46 0.12 Roxithromycin 66 ND 38.5 1.46 4 ND 1.72 0.030 Sulfamethoxazole 49 ND 1.49 0.42 ND - - - Trimethoprim 41 ND 1.43 0.27 ND - - - Sulfamethazine 19 ND 5.83 0.36 ND - - - Flumequine ND - - - ND - - - Sulfamonomethoxine 3 ND 0.85 0.021 ND - - - Sulfachlorpyridazine ND - - - ND - - - Sulfadimethoxine ND - - - ND - - - Sulfathiazole ND - - - ND - - - Antidepressants (5) Sulpiride 87 ND 234 22.0 7 ND 2.13 0.072 Venlafaxine 51 ND 5.18 0.44 ND - - - Citalopram 43 ND 1.17 0.328 ND - - - Diazepam 11 ND 0.61 0.032 1 ND 0.33 0.0047 Sertraline 7 ND 0.15 0.01 ND - - - Anticonvulsants (2) Carbamazepine 90 ND 34.6 6.10 51 ND 22.2 1.22 Lamotrigine 76 ND 77.1 16.11 ND - - - Antifungal Agents (4) Fluconazole 97 ND 42.1 8.77 94 ND 19.2 3.48 Climbazole 60 ND 19.2 4.51 19 ND 8.11 0.58 Flubendazole 49 ND 27.9 2.85 ND , . 0.58 Thiabendazole 34 ND 1.19 0.12 3 ND 0.79 0.016 Antihypertensives (4) Telmisartan 84 ND 596 131 54 ND 532 40.1 Losartan 56 ND 5.50 1.26 14 ND 4.86 0.29 Valsartan 40 ND 1.42 0.32 73 ND 44.4 6.36 Diltiazem ND - - - ND - - - Beta blockers (2) Propranolol 27 ND 1.53 0.26 ND - - - Metoprolol 3 ND 1.72 0.05 ND - - - Non-steroidal anti-inflammatory drugs (NSAIDs) (2) Naproxen 16 ND 11.1 0.79 3 ND 1.65 0.05 Ketoprofen ND - - - ND - - - Metabolites (2) Cotinine 80 ND 38.7 11.5 60 ND 21.9 3.73 Fenbendazole- SO_(2) 3 ND 0.40 0.010 ND - - - Others (6) Opioid Analgesic (1) Tramadol 84 ND 92.2 15.9 6 ND 1.68 0.073 Antihistamine (1) Fexofenadine 70 ND 36.9 5.05 3 ND 0.80 0.022 Antiarrhythmic (1) Lidocaine 70 ND 34.2 8.21 ND - - - Ectoparasite (1) Crotamiton 59 ND 7.53 1.82 23 ND 3.12 0.27 Contrasting Agent (1) Iopromide 30 ND 12.5 1.63 9 ND 14.0 0.517 Antibacterial Agent (1) Triclocarban ND - - - ND - - -| Therapeutic Groups | PPCPs | Raw Water ( $\mathrm{n}=70$ ) | | | | Treated Water ( $\mathrm{n}=70$ ) | | | | | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | | | | DF% | $\begin{aligned} & \text { Min (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}$ | $\begin{aligned} & \text { Max (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}$ | Mean (ng/L) | DF% | $\begin{aligned} & \text { Min (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}$ | $\begin{aligned} & \text { Max (ng/ } \\ & \text { L) } \end{aligned}$ | Mean (ng/L) | | Antibiotics (10) | Clarithromycin | 81 | ND | 57.4 | 2.74 | 61 | ND | 0.46 | 0.12 | | | Roxithromycin | 66 | ND | 38.5 | 1.46 | 4 | ND | 1.72 | 0.030 | | | Sulfamethoxazole | 49 | ND | 1.49 | 0.42 | ND | - | - | - | | | Trimethoprim | 41 | ND | 1.43 | 0.27 | ND | - | - | - | | | Sulfamethazine | 19 | ND | 5.83 | 0.36 | ND | - | - | - | | | Flumequine | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | | Sulfamonomethoxine | 3 | ND | 0.85 | 0.021 | ND | - | - | - | | | Sulfachlorpyridazine | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | | Sulfadimethoxine | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | | Sulfathiazole | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | Antidepressants (5) | Sulpiride | 87 | ND | 234 | 22.0 | 7 | ND | 2.13 | 0.072 | | | Venlafaxine | 51 | ND | 5.18 | 0.44 | ND | - | - | - | | | Citalopram | 43 | ND | 1.17 | 0.328 | ND | - | - | - | | | Diazepam | 11 | ND | 0.61 | 0.032 | 1 | ND | 0.33 | 0.0047 | | | Sertraline | 7 | ND | 0.15 | 0.01 | ND | - | - | - | | Anticonvulsants (2) | Carbamazepine | 90 | ND | 34.6 | 6.10 | 51 | ND | 22.2 | 1.22 | | | Lamotrigine | 76 | ND | 77.1 | 16.11 | ND | - | - | - | | Antifungal Agents (4) | Fluconazole | 97 | ND | 42.1 | 8.77 | 94 | ND | 19.2 | 3.48 | | | Climbazole | 60 | ND | 19.2 | 4.51 | 19 | ND | 8.11 | 0.58 | | | Flubendazole | 49 | ND | 27.9 | 2.85 | ND | , | . | 0.58 | | | Thiabendazole | 34 | ND | 1.19 | 0.12 | 3 | ND | 0.79 | 0.016 | | Antihypertensives (4) | Telmisartan | 84 | ND | 596 | 131 | 54 | ND | 532 | 40.1 | | | Losartan | 56 | ND | 5.50 | 1.26 | 14 | ND | 4.86 | 0.29 | | | Valsartan | 40 | ND | 1.42 | 0.32 | 73 | ND | 44.4 | 6.36 | | | Diltiazem | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | Beta blockers (2) | Propranolol | 27 | ND | 1.53 | 0.26 | ND | - | - | - | | | Metoprolol | 3 | ND | 1.72 | 0.05 | ND | - | - | - | | Non-steroidal anti-inflammatory drugs (NSAIDs) (2) | Naproxen | 16 | ND | 11.1 | 0.79 | 3 | ND | 1.65 | 0.05 | | | Ketoprofen | ND | - | - | - | ND | - | - | - | | Metabolites (2) | Cotinine | 80 | ND | 38.7 | 11.5 | 60 | ND | 21.9 | 3.73 | | | Fenbendazole- $\mathrm{SO}_{2}$ | 3 | ND | 0.40 | 0.010 | ND | - | - | - | | Others (6) Opioid Analgesic (1) | Tramadol | 84 | ND | 92.2 | 15.9 | 6 | ND | 1.68 | 0.073 | | Antihistamine (1) | Fexofenadine | 70 | ND | 36.9 | 5.05 | 3 | ND | 0.80 | 0.022 | | Antiarrhythmic (1) | Lidocaine | 70 | ND | 34.2 | 8.21 | ND | - | - | - | | Ectoparasite (1) | Crotamiton | 59 | ND | 7.53 | 1.82 | 23 | ND | 3.12 | 0.27 | | Contrasting Agent (1) | Iopromide | 30 | ND | 12.5 | 1.63 | 9 | ND | 14.0 | 0.517 | | Antibacterial Agent (1) | Triclocarban | ND | - | - | - | ND | - | - | - |

舍曲林为 0.01，替米沙坦为 131 ng / L 131 ng / L 131ng//L131 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 。最广泛检测到的化合物包括氟康唑（ 97 % 97 % 97%97 \% ）、克拉霉素（ 81 % 81 % 81%81 \% ）、卡马西平（ 90 % 90 % 90%90 \% ）、舒必利（ 87 % 87 % 87%87 \% ）、替米沙坦（ 84 % 84 % 84%84 \% ）、曲马多（84 % % %\% ）和可替宁（ 80 % 80 % 80%80 \% ）的最高浓度分别为 42.1 ng / L 42.1 ng / L 42.1ng//L42.1 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 、 57.4 ng / L , 34.6 ng / L , 234 ng / L , 596 ng / L , 92.2 ng / L 57.4 ng / L , 34.6 ng / L , 234 ng / L , 596 ng / L , 92.2 ng / L 57.4ng//L,34.6ng//L,234ng//L,596ng//L,92.2ng//L57.4 \mathrm{ng} / \mathrm{L}, 34.6 \mathrm{ng} / \mathrm{L}, 234 \mathrm{ng} / \mathrm{L}, 596 \mathrm{ng} / \mathrm{L}, 92.2 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 和 38.7 ng / L 38.7 ng / L 38.7ng//L38.7 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 。降压药替米沙坦和抗抑郁药、

表 1）。非处方药（OTC）使用量的增加导致了废水中药物化合物含量的增加（Choi 等人，2021 年）。替米沙坦的高浓度和持久性可归因于其在人体内的低代谢和相对较长的半衰期（Lee 等人，2023 年）。从 2002 年到 2018 年

(b)

图 1：(a) 原水中药物治疗组的分布，(b) 按来源划分的原水中多环芳烃总污染度（纳克/升）。

在抗高血压药物中，血管紧张素受体阻滞剂是最常用的处方药，其次是通道阻滞剂（Kim 等人，2021 年），这可能进一步解释了本研究中原水中血管紧张素 II 受体阻滞剂（替米沙坦、缬沙坦和洛沙坦）浓度较高的原因。正如之前的研究（Bayer 等人，2014 年；Jarari 等人，2016 年；Oliveros 等人，2020 年；Schwabe 和 Paffrath，2013 年）所报告的那样，在老龄化社会中，越来越多的人开始服用 PPCPs，尤其是降压药。抗高血压药和抗抑郁药的高浓度也可让人了解人口老龄化和人口的精神健康状况。其他几个国家的研究也表明，COVID-19 大流行极大地影响了其人口的心理健康（Diaz-Camal 等人，2022 年；Eichenberg 等人，2021 年；Ettman 等人，2020 年；Mazza 等人，2020 年；Perlis 等人，2021 年；Qiu 等人，2020 年）。

总体而言，与其他研究相比，本研究中目标化合物的浓度差异很大。本研究中抗生素的浓度（表 1）（ND 至 79.7 ng / L 79.7 ng / L 79.7ng//L79.7 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）远低于日本多摩河（4 至 448 ng / L 448 ng / L 448ng//L448 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Anh 等人，2021 年）、越南城市湖泊（ < < << MQL 至 3508 ng / L 3508 ng / L 3508ng//L3508 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Tran 等人，2019 年）和葡萄牙勒萨河（ND 至 269 ng / L 269 ng / L 269ng//L269 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Fernandes 等人，2020 年）的报告、2020），而本研究中的抗抑郁剂浓度（表 1）（ND 至 241 ng / L 241 ng / L 241ng//L241 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）低于葡萄牙勒萨河（ND 至 641 ng / L 641 ng / L 641ng//L641 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Fernandes 等人，2020）、特茹河口（0.16 至 304 ng / L 304 ng / L 304ng//L304 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Gros 等人，2017），高于中国黄浦江（Ma 等人，2018）。本研究中抗高血压物质的浓度（ND 至 597 ng / L 597 ng / L 597ng//L597 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）与西班牙 Emissary（站点 SCR）（457 至 534 ng / L 534 ng / L 534ng//L534 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）相似，但高于 Tejo 河口（1.52 至 64.70 ng / L 64.70 ng / L 64.70ng//L64.70 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Gros 等人，2017 年）和埃布罗河（3.8 至 237.9 ng / L 237.9 ng / L 237.9ng//L237.9 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）（Čelić 等人，2021 年）。在代谢物方面，可替宁是尼古丁的主要代谢物，也是尼古丁在污水处理厂氧化过程中的主要降解副产物（Zarrelli 等人，2012 年），最近有人建议将其作为地表水中生活污水污染的可能指标（Čelić 等人，2021 年）。其检测频率为 60 % 60 % 60%60 \% ，浓度范围为 ND 到 21.9 ng / L 21.9 ng / L 21.9ng//L21.9 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ，这意味着水文系统中存在代谢物。在其他研究中，可替宁也以类似的检测频率（ 59.3 % 59.3 % 59.3%59.3 \% 至 61.1 % 61.1 % 61.1%61.1 \% ）和更高的最大浓度（18.1 至 120 ng / L 120 ng / L 120ng//L120 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）被检测到（Bai 等人，2018 年）。 本研究中，除几个地点的药物分布模式不同外，其他地点的药物分布模式相似（图 1a），主要来自地下水（A-1、A-2、A-11 和 A-42）和地下水（A-25、A-24、A-54 和 A-55）。所有地点的详细情况见表 S1。

考虑到本研究中的原水样本来自不同水源，因此根据水源类型对污染状况进行了进一步调查。原水水源是根据其进入污水处理厂的入口进行分类的，因此共有 4 个地下水水源、27 个地表水水源、9 个地下水水源和 30 个水库水源。图 1b 显示，地表水、地下水和水库水源地的平均浓度高于地下水水源地。地下水和地表水点之间（ p < 0.01 p < 0.01 p < 0.01\mathrm{p}<0.01 ）以及地下水和水库点之间（ p < 0.01 p < 0.01 p < 0.01\mathrm{p}<0.01 ）的结果在统计学上有明显差异。但是，地下水和其他水源之间没有明显的统计学差异。我们观察到，与地下水源 248 纳克/升的平均浓度相比， 21.5 ng / L 21.5 ng / L 21.5ng//L21.5 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 的中值要低得多（图 1b）。这表明，虽然该来源类型的浓度普遍较低，但少数高浓度样本的存在可能会导致总体平均浓度值的增加。地表下层水是指在溪流或河床下层流动的水。在这一区域流动的水可能受到地表水和地下水的影响（Binley 等人，2013 年）。在本研究中，地下水源的平均浓度较高，这可能意味着地表水的影响大于地下水。地表水中微污染物的主要来源是废水排放。

而地下水污染有多种来源，如垃圾填埋场渗滤液、下水道渗漏、牲畜饲养、地表水和地下水之间的相互作用以及受污染农田的侵入（Fatta-Kassinos 等人，2011 年；Gupta 和 Bharagava，2021 年）。不过，在本研究中，由于在地下水源中观察到的 PPCPs 浓度较低，我们认为衰减是通过河岸过滤实现的。因此，与地表水相比，地下水源可能是更好的饮用水源。在韩国，大约 87 % 87 % 87%87 \% 的用水量来自地表水（如河流和湖泊），其余 13% 来自地下水源。此外，大多数城市和农业区都位于河流沿岸，这意味着排放到上游地区的水不可避免地会被下游地区重复使用（Cho 等人，2014 年）。因此，鉴于对地表水的依赖，必须严格评估饮用水源的安全和质量。这些水源的污染风险突出表明，有必要对向这些饮用水源排放多氯联苯和五氯苯酚制定更严格的法规，并全面提高污水处理厂技术的成本和效率。


2.2.经处理的水中药物残留的出现


在这项研究中，经处理的饮用水中检测出 37 种药物中的 17 种，而源水中检测出 30 种，这意味着污水处理厂处理工艺大大减少了药物残留。此前也有报道称，污水处理厂对非甾体抗炎药、解热镇痛药等药物的去除率较高（Cai等人，2015年；Maycock和Watts，2011年；Yang等人，2017年）。检测到的PPCPs的平均总浓度在 0.005 ng / L 0.005 ng / L 0.005ng//L0.005 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 到 40.1 ng / L 40.1 ng / L 40.1ng//L40.1 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 之间，检测频率在 1.4 % 1.4 % 1.4%1.4 \% 到 94.3 % 94.3 % 94.3%94.3 \% 之间。检测频率大于 40 % 40 % 40%40 \% 的最主要化合物包括卡马西平（51.4 %，ND - 22.2 ng / L 22.2 ng / L 22.2ng//L22.2 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）、替米沙坦（54.3 %，ND - 532 ng / L 532 ng / L 532ng//L532 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）、可替宁（ 60 % 60 % 60%60 \% ，ND - 21.9 ng / L 21.9 ng / L 21.9ng//L21.9 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）、克拉霉素（61.4 % % %\% ，ND - 0.46 ng / L ) 0.46 ng / L ) 0.46ng//L)0.46 \mathrm{ng} / \mathrm{L}) ）、缬沙坦（ 72.9 % 72.9 % 72.9%72.9 \% ，ND - 44.4 ng / L 44.4 ng / L 44.4ng//L44.4 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）和氟康唑（ 94.3 % 94.3 % 94.3%94.3 \% ，ND - 19.2 ng / L 19.2 ng / L 19.2ng//L19.2 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）。在美国进行的另一项广泛研究中，卡马西平和可替宁是最常检测到的化合物，其最大浓度分别为26.5和 15.8 ng / L 15.8 ng / L 15.8ng//L15.8 \mathrm{ng} / \mathrm{L} （Furlong等人，2017年；Glassmeyer等人，2017年）。在上海的自来水样本中，缬沙坦被广泛检出，最高浓度为 66.8 ng / L 66.8 ng / L 66.8ng//L66.8 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ，高于我们的研究。在欧洲和亚洲的排水处理厂中，氟康唑、缬沙坦和替米沙坦的平均浓度分别为无到 13.8 ng / L 13.8 ng / L 13.8ng//L13.8 \mathrm{ng} / \mathrm{L} 、无到16.6 ng / L ng / L ng//L\mathrm{ng} / \mathrm{L} 和无到 0.77 ng / L 0.77 ng / L 0.77ng//L0.77 \mathrm{ng} / \mathrm{L} （Tröger等人，2021年）。

图 2 显示了六种主要的持久性有机污染物在直排式污水处理厂的空间分布和相对贡献率，揭示了替米沙坦在大多数直排式污水处理厂的普遍存在。不过，在几个污水处理厂中，替米沙坦的比例明显较低，这表明 PPCPs 在不同地点的出现或清除模式存在差异。一般来说，已知经处理的饮用水中药物残留的分布和出现与所采用的水处理技术或原水特征有关（Furlong等人，2017年；Huerta-Fontela等人，2011年）。

考虑到 6 种最主要的化合物，当按原水类型对现场进行分组时，没有观察到原水类型之间有明显的分布模式区别。因此，根据处理厂采用的处理技术，将其分为两类，即采用先进处理技术的污水处理厂和采用传统处理技术的污水处理厂。传统处理技术包括混凝/絮凝、沉淀、过滤和消毒等步骤，而先进处理技术则包括使用臭氧处理、颗粒活性炭（GAC）或膜过滤等附加工艺。对这两组污染物的去除率进行了计算（表 S4），一般来说，与传统处理技术相比，先进处理技术对污染物（可替宁除外）的去除率更高。对于采用先进处理技术的污水处理厂，平均去除率从负值到正值不等。

图 2.经处理的饮用水中检测频率 > 40 % > 40 % > 40%>40 \% 的多氯联苯的全国分布情况（HR = = == 汉江、GR = = == 金河、NR = = == 洛东江、YR = = == 灵山河）。

而对于采用传统处理技术的污水处理厂，平均去除率从负值到 46.7%（卡马西平）不等。具体而言，在传统处理技术中，所有六种主要化合物的去除率都很低（ < 50 % < 50 % < 50%<50 \% ）。在高级处理技术中，卡马西平和替米沙坦的去除率较高（ > 90 % > 90 % > 90%>90 \% ），克拉霉素和氟康唑的去除率中等（70-90%），而可替宁和缬沙坦的去除率较低。PCA 进一步评估并确认了 DWTP 与这 6 种化合物之间的关系（图 S1a）。根据处理类型，DWTPs 之间存在差异（图 3a）。此外，PCA 双图谱（图 S1b）显示了

通过分析 6 种主要成分在主成分上的分布，进一步发现替米沙坦与其他化合物有明显的分离，其浓度主要受传统 DWTPs 的影响。

将我们的研究结果与之前的研究结果进行比较，我们可以确认，已有报告称污水处理厂和中试规模工厂的去除效率范围很广。然而，对这 6 种化合物的不完全去除也同样明显（Cai 等人，2015 年；Furlong 等人，2017 年；Nakada 等人，2007 年；Padhye 等人，2014 年；Tröger 等人，2021 年；Zhang 等人，2016 年）。不同研究中去除率之间的这种差异可能与原水特征有关，如前所述

图 3.人类健康风险评估的平均风险商数（基于对数标度）。

同时（Wu 等人，2012 年）提到，随着原水基质变得更加复杂，对药物的去除率也在下降。对于替米沙坦在 DWTPs 中的存在很少进行研究，据我们所知，只有一项研究（Tröger 等人，2021 年）报告了其在全规模 DWTPs 中的浓度。该研究报告称，先进的污水处理厂对替米沙坦的去除率为13.5%至 89 % 89 % 89%89 \% ，而一家传统的污水处理厂对替米沙坦的去除率为 86.5 % 86.5 % 86.5%86.5 \% ，尽管其原水中替米沙坦的浓度较低。在我们的研究中，我们观察到高级处理的去除效率较高（ 93.6 % 93.6 % 93.6%93.6 \% ），而传统处理的去除效率较低（ 0 % 0 % 0%0 \% ）（表 S4）。在我们的研究中，由于只收集了原水和处理过的水样，这些化合物在污水处理厂的单元工艺中的表现还不是很清楚。不过，一些研究表明，分子结构、理化性质和 DWTPs 对化合物的去除之间存在重要的相互作用（Kang 等人，2023 年；Kim 等人，2021 年；Nakada 等人，2007 年）。由于去除效率与理化性质和所采用的处理技术等各种因素有关，因此有必要利用受控中试或实验室规模的研究开展进一步的研究。此外，这些化合物在处理过的水中的持久性引起了人们对长期接触这些化合物可能对人类健康造成的影响的关注。


2.3.确定对人类和水生生态系统风险最高的持久性有机污染物


2.3.1.根据经处理的饮用水中的多氯联苯进行人类健康风险评估


平均浓度和最高浓度用于估算饮用饮用水对人类健康造成的风险，分别提供了 "正常接触情景 "和 "最坏接触情景"。本研究中使用的每日允许摄入量 (ADI) 值来自（Khan 和 Nicell，2015 年）之前的一项研究，并用于计算每种物质的饮用水当量水平 (DWEL)。

年龄组。由于大多数药物都没有每日允许摄入量值，在检测到的 17 种化合物中，只有 10 种可以使用每日允许摄入量值来估算风险商数（RQ）。对于替米沙坦，使用了厄贝沙坦的每日允许摄入量值来估算风险，因为它们具有最接近的特性，例如作用模式（非竞争性拮抗剂）、与其他沙坦类药物相比作用时间更长（Ladhari 等人，2021 年）以及相似的生物降解半衰期（厄贝沙坦为 34.7 天，替米沙坦为 37.2 天）（Williams 等人，2017 年）。幼儿、儿童、青少年和成人在正常暴露情况下的平均 RQ 值在 10 − 2 − 10 − 7 10 − 2 − 10 − 7 10^(-2)-10^(-7)10^{-2}-10^{-7} 范围内，缬沙坦、氟康唑、洛沙坦和替米沙坦处于较低水平（表 S5）。尤其是替米沙坦，在所有年龄组中都显示出较低的风险，而其他多氯联苯酚的风险可以忽略不计（ > 10 − 4 > 10 − 4 > 10^(-4)>10^{-4} ）。在最坏情况下，幼儿和儿童接触替米沙坦和缬沙坦的风险最高（ ( 10 − 1 − 10 − 1 − (10^(-1)-:}\left(10^{-1}-\right. 10 − 2 10 − 2 10^(-2)10^{-2} ）。总体而言，幼儿和儿童可能更加敏感，这与他们较小的体重和饮用水摄入量（DWI）密切相关。在加拿大的一项研究中，（Khan 和 Nicell，2015 年）发现坎地沙坦和厄贝沙坦（与缬沙坦和替米沙坦同属一个药物组）与其他多氯联苯并[多氯联苯并][多氯联苯并][多氯联苯并][多氯联苯并]化合物一样，都与人类健康有关，应优先考虑在今后的饮用水中进行监测研究。图 3 显示了按对数标度计算的平均风险商数。


2.3.2.生态风险评估


为了概述与出现多氯联苯并五氯苯酚有关的生态风险，计算了 25 种化合物的风险商数，对多氯联苯并五氯苯酚进行了优先排序，并评估了与地点有关的风险商数。用 95 th 95 th  95^("th ")95^{\text {th }} 百分位数中的 PPCPs 浓度来计算风险商数（图 4）。因此，具有平均高风险的化合物是替米沙坦 ( R Q > 1 ) ( R Q > 1 ) (RQ > 1)(R Q>1) ，而可替宁、克拉霉素和拉莫三嗪显示出平均中等风险（ 0.1 < R Q < 1 0.1 < R Q < 1 0.1 < RQ < 10.1<R Q<1 ），具有平均低风险的化合物是非索非那定、碘普罗米、利多卡因、罗红霉素、舍曲林、磺胺甲嗪、曲马多和文拉法辛。

图 4.图中显示了多氯联苯的平均风险商数（风险商数值基于第 95 百分位数的多氯联苯）（红线表示 R Q = 1 R Q = 1 RQ=1R Q=1 ，橙线表示 R Q = 0.1 R Q = 0.1 RQ=0.1R Q=0.1 ，蓝线表示 R Q = 0.01 R Q = 0.01 RQ=0.01R Q=0.01 ）。

( 0.01 < RQ < 0.1 0.01 < RQ < 0.1 0.01 < RQ < 0.10.01<\mathrm{RQ}<0.1 ) ，如图 4 所示。根据（Čelić 等人，2021 年）的研究，发现替米沙坦、文拉法辛和卡马西平在西班牙水生环境中具有较高的生态关注度。特别是替米沙坦，其 RQ 值从 28 到 972 不等，显示了其在环境相关浓度下的毒性潜力。在洛东江中，（Lee 等人，2024 年）也将替米沙坦列为极高风险化合物。在所有抗逆转录酶抑制剂中，替米沙坦的半衰期最长，众所周知，它在地表水和污水样本中的去除率都很低（Giebułtowicz 等人，2016 年；Mijangos 等人，2018 年）。之前的一些研究表明，在环境相关浓度下，替米沙坦也会通过生殖毒性和基因改变对水生生物产生毒性（Meng等人，2020年；Muambo等人，2024年；Zuo等人，2022年）。

在我们的研究中，虽然罗红霉素和文拉法辛在第 95 百分位浓度下显示出低风险，但它们分别在 2 个部位（A-38 和 A-53）和 1 个部位（A-53）显示出特定部位的中度风险。同样，克拉霉素在总体上显示为中度风险，但在 1 个部位（A-53）显示为高度风险。因此，在这些特定地点，可能需要进一步调查这些多氯联苯农药的使用情况，以降低其潜在风险。

此外，优先排序是根据（Gros 等人，2017 年）发布的一项战略进行的，并做了一些修改。考虑的因素包括：(a) 样品中化合物的检测频率；(b) 最大浓度；© 基于 RQ 比率的生态毒性数据；(d) 生物富集因子（SI，表 S6）。生物富集系数的对数（Log BCF）来自美国环保局 EPI 套件 TM v 4.11 TM v 4.11 ^(TM)v4.11{ }^{\mathrm{TM}} \mathrm{v} 4.11 。根据表 S6，在(a)至(d)的每个类别中，给每种持久性有机污染物打 1 至 4 分，总分较高的持久性有机污染物被认为是与环境最相关的持久性有机污染物。用于评分的参数详情见表 S7。

因此，根据全国范围内的数据，14 种 PPCPs、替米沙坦、克拉霉素、拉莫三嗪、可替宁、曲马多、利多卡因、卡马西平、氯咪唑、罗红霉素、非索非那定、氟康唑、洛沙坦、
  表 2

根据评分系统确定的优先级 PPCPs（见表 S6）。
  化合物   治疗组   得分
  替米沙坦   抗高血压 14
  克拉霉素   抗生素 13
  拉莫三嗪   抗惊厥剂 13
  柯蒂宁   代谢物 12
  曲马多   阿片类镇痛药 12
  利多卡因   抗心律失常 12
  卡马西平   抗惊厥剂 11
  氯咪唑   抗真菌剂 11
  罗红霉素   抗生素 11
  非索非那定   抗组胺药 10
  氟康唑   抗真菌剂 10
  洛沙坦   抗高血压 10
  舒必利   抗抑郁剂 10
  文拉法辛   抗抑郁剂 10
  克罗塔米顿   外寄生虫 9
  碘普罗米   对比剂 9
  西酞普兰   抗抑郁剂 8
  萘普生
非甾体抗炎药		 8
  舍曲林   抗抑郁剂 8
  普萘洛尔   β-受体阻滞剂 7
  噻苯咪唑   抗真菌剂 7
  磺胺二甲嘧啶   抗生素 7
  磺胺甲噁唑   抗生素 6
  甲氧苄啶   抗生素 6
  缬沙坦   抗高血压 6
  美托洛尔   β-受体阻滞剂 5
Compounds Therapeutic Group Score Telmisartan Antihypertensive 14 Clarithromycin Antibiotic 13 Lamotrigine Anticonvulsant 13 Cotinine Metabolite 12 Tramadol Opioid Analgesic 12 Lidocaine Antiarrhythmic 12 Carbamazepine Anticonvulsant 11 Climbazole Antifungal agent 11 Roxithromycin Antibiotic 11 Fexofenadine Antihistamine 10 Fluconazole Antifungal agent 10 Losartan Antihypertensive 10 Sulpiride Antidepressant 10 Venlafaxine Antidepressant 10 Crotamiton Ectoparasite 9 Iopromide Contrasting agent 9 Citalopram Antidepressant 8 Naproxen Non-steroidal anti-inflammatory drug 8 Sertraline Antidepressant 8 Propranolol Beta-blocker 7 Thiabendazole Antifungal agent 7 Sulfamethazine Antibiotic 7 Sulfamethoxazole Antibiotic 6 Trimethoprim Antibiotic 6 Valsartan Antihypertensive 6 Metoprolol Beta-blocker 5| Compounds | Therapeutic Group | Score | | :--- | :--- | :--- | | Telmisartan | Antihypertensive | 14 | | Clarithromycin | Antibiotic | 13 | | Lamotrigine | Anticonvulsant | 13 | | Cotinine | Metabolite | 12 | | Tramadol | Opioid Analgesic | 12 | | Lidocaine | Antiarrhythmic | 12 | | Carbamazepine | Anticonvulsant | 11 | | Climbazole | Antifungal agent | 11 | | Roxithromycin | Antibiotic | 11 | | Fexofenadine | Antihistamine | 10 | | Fluconazole | Antifungal agent | 10 | | Losartan | Antihypertensive | 10 | | Sulpiride | Antidepressant | 10 | | Venlafaxine | Antidepressant | 10 | | Crotamiton | Ectoparasite | 9 | | Iopromide | Contrasting agent | 9 | | Citalopram | Antidepressant | 8 | | Naproxen | Non-steroidal anti-inflammatory drug | 8 | | Sertraline | Antidepressant | 8 | | Propranolol | Beta-blocker | 7 | | Thiabendazole | Antifungal agent | 7 | | Sulfamethazine | Antibiotic | 7 | | Sulfamethoxazole | Antibiotic | 6 | | Trimethoprim | Antibiotic | 6 | | Valsartan | Antihypertensive | 6 | | Metoprolol | Beta-blocker | 5 |

舒必利和文拉法辛被优先考虑（表 2）。此前，（Choi 等人，2021 年）的研究将韩国水生环境中的非索非那定、拉莫三嗪、利多卡因、替米沙坦和曲马多列为极少报告物质（RRS）和未报告物质（URS）。因此，本研究更强调这些化合物是需要进行常规监测的物质。

  3.结论


这项全国性的综合研究调查了 70 个大型污水处理厂中药物化合物的普遍性和风险，重点关注那些很少被研究但却越来越多地出现在饮用水源中的药物。抗高血压药和抗抑郁药在饮用水源中无处不在，而六种 PPCPs（氟康唑、替米沙坦、缬沙坦、可替宁、克拉霉素和卡马西平）在所有 DWTPs 的处理水中占主导地位。此外，与其他药物相比，降压药（特别是替米沙坦）通过饮用水对人体健康造成风险的可能性更高。然而，由于缺乏大多数 PPCPs 的每日允许摄入量值，风险评估研究仅限于少数几种 PPCPs。因此，有必要提供更多关于其他 PPCPs 每日允许摄入量的数据。此外，由于替米沙坦在水处理过程中的归宿和行为尚未得到广泛关注，因此本研究结果呼吁开展实验室和中试规模的研究，以确定其归宿和行为。鉴于这些化合物（抗高血压药除外）中的大多数对人类健康的风险微乎其微，但对生态环境的风险则为中度到高度，我们的优先级研究还强调了进一步持续监测饮用水源和处理过的水中的这些化合物的必要性。

  4.材料和方法


4.1.标准和试剂


根据 PPCPs 的特性和用途，将其分为 8 组。这些类别包括抗生素（ n = 10 n = 10 n=10\mathrm{n}=10 ）、抗抑郁药（5 种）、抗真菌剂（4 种）、抗高血压药（4 种）、抗惊厥药（2 种）、解热镇痛药（2 种）、非甾体抗炎药（2 种）、尼古丁代谢物和芬苯达唑（2 种）及其他（6 种）。表 1 列出了这些药物的详细信息及其所属组别。所有分析标准品均购自 Sigma-Aldrich（美国密苏里州圣路易斯市）。同位素标记的药物有：三甲氧嘧啶- d 9 d 9 d_(9)\mathrm{d}_{9} 、磺胺噻唑- 13 C 6 13 C 6 ^(13)C_(6){ }^{13} \mathrm{C}_{6} 、磺胺甲噁嗪- 13 C 6 13 C 6 ^(13)C_(6){ }^{13} \mathrm{C}_{6} 、磺胺甲噁唑- 13 C 6 13 C 6 ^(13)C_(6){ }^{13} \mathrm{C}_{6} 、克拉霉素- − d 3 − d 3 -d_(3)-\mathrm{d}_{3} 、罗红霉素- d 7 d 7 d_(7)\mathrm{d}_{7} 、舍曲林- d 3 d 3 d_(3)\mathrm{d}_{3} 、酮洛芬- d 3 d 3 d_(3)d_{3} 和莠去津- d 5 d 5 d_(5)d_{5} 购自 Sigma-Aldrich，用作内标，莠去津- d 5 d 5 d_(5)d_{5} 用作回收标准。高效液相色谱级水和甲醇购自 B&J Honeywell（美国新泽西州莫里斯镇）。甲酸购自 Wako（日本大阪）。

  4.2.样品采集


2022 年 6 月，我们从韩国四大河流（汉江（HR）、锦江（GR）、洛东江（NR）和荣山江（YR））沿岸以及济州岛的 70 个饮用水处理厂采集了原水样本 ( n = 70 ) ( n = 70 ) (n=70)(\mathrm{n}=70) 和处理水样本（70 份）。地表江水是韩国饮用水的主要水源，各排水处理厂的水源概况见佐证资料（SI）表 S1。水样在进入处理厂进行处理之前和处理之后采集，因此在采样活动中，每个处理厂都采集了两个水样。此外，还采集了现场空白样本和重复样本。所有样本都用 1 升琥珀色玻璃瓶采集，采用抓取取样法，并在 24 h h hh 小时内用干冰运至实验室。所有样品在分析前都储存在 4 ∘ C 4 ∘ C 4^(@)C4{ }^{\circ} \mathrm{C} 中。

  4.3.样品预处理


在样品预处理之前，用 2 N HCl 将所有水样的 pH 值调至 2.5 − 3 2.5 − 3 2.5-32.5-3 ，然后在样品中加入 5 ng 内标物。将 500 mL 原水样品通过玻璃纤维过滤器（GF/F），然后使用从默克公司（德国达姆施塔特）购买的固相萃取歧管进行萃取。用 6 毫升甲醇 ( MeOH ) ( MeOH ) (MeOH)(\mathrm{MeOH}) 和 6 毫升高效液相色谱水 ( H 2 O ) H 2 O (H_(2)O)\left(\mathrm{H}_{2} \mathrm{O}\right) 对 Oasis HLB 滤芯进行两次预处理。样品以 6 − 8 mL / min 6 − 8 mL / min 6-8mL//min6-8 \mathrm{~mL} / \mathrm{min} 的速率装载，用 H 2 O H 2 O H_(2)O\mathrm{H}_{2} \mathrm{O} 冲洗，然后干燥约 30 分钟。干燥后，使用 12 mL MeOH 进行样品洗脱，然后在温和的氮气流下将洗脱液浓缩至约 1 mL。在仪器分析前，加入 5 毫微克的回收标准品。


4.4.仪器分析


使用 Agilent 1290/6470 QQQ/MSD 系统（Agilent Technologies，Santa Clara，CA，USA）进行超高效液相色谱-串联质谱（UPLC-MS/MS）分析。色谱分离采用 ZORBAX XDB-C18 高效液相色谱柱（ 4.6 × 150 mm , 3.5 μ m 4.6 × 150 mm , 3.5 μ m 4.6 xx150mm,3.5 mum4.6 \times 150 \mathrm{~mm}, 3.5 \mu \mathrm{~m} ；安捷伦科技公司）。流动相溶剂为 0.1 % 0.1 % 0.1%0.1 \% 甲酸水溶液和甲醇，流速为 350 uL / min 350 uL / min 350uL//min350 \mathrm{uL} / \mathrm{min} ，进样量为 10 μ L 10 μ L 10 muL10 \mu \mathrm{~L} 。详细的仪器条件见 SI，表 S2。


4.5.质量保证和质量控制


校准曲线由 12 个点（ 0.2 ng / L − 800 ng / L 0.2 ng / L − 800 ng / L 0.2ng//L-800ng//L0.2 \mathrm{ng} / \mathrm{L}-800 \mathrm{ng} / \mathrm{L} ）组成，每条曲线的相关系数（ r 2 r 2 r^(2)\mathrm{r}^{2} ）均大于 0.998。程序空白和方法空白每 12 个样品分析一次。经确认，现场空白和程序空白中的所有 PPCPs 浓度均低于方法检测限 (MDL)。在每个序列的开始和结束时注入校准标准，并在整个序列中重复测量一个校准标准，每 20-25 次注入一次。准确度（以误差百分比 (%) 表示）和精密度（以相对标准偏差计算）使用添加了 20 纳克原生标准的三份水样进行评估。MDL 的定义是：在添加了目标 PPCPs 的七个重复水样中，测量浓度标准偏差的三倍。小于检测限的样品浓度被定义为 "未检测到"（ND），零值（0）用于计算样品中的平均浓度。MDL、准确度和精密度结果的详情见样本说明，表 S3。

  4.6.风险评估


本研究采用生态 RQ 计算方法来评估目标化合物的潜在风险。采用蒙特卡罗模拟法对不同年龄组进行了生态和人类健康风险评估。在进行风险评估时，用 MDL/2 值代替未检出值，以避免低估平均浓度。生态风险评估采用的公式如下
RQ = MEC 95 PNEC RQ =  MEC  95 PNEC RQ=(" MEC "_(95))/(PNEC)\mathrm{RQ}=\frac{\text { MEC }_{95}}{\mathrm{PNEC}}

其中， MEC 95 MEC 95 MEC_(95)\mathrm{MEC}_{95} ( ng / L ng / L ng//L\mathrm{ng} / \mathrm{L} ) 是检测到的化合物中 95 th 95 th  95^("th ")95^{\text {th }} 百分位数的实测环境浓度（假定为暴露浓度），PNEC ( ng / L ng / L ng//L\mathrm{ng} / \mathrm{L} ) 是预测的无效应浓度，即在此浓度以下最有可能出现不可接受的效应的浓度（Union，1996 年）。它是根据对三大营养级生物进行的标准化测试的实验室数据（如有）得出的。

水平。在本研究中，PNEC 值来自文献报告（Čelić 等人，2021 年；Figuière 等人，2022 年；Park 和 Jeon，2021 年；Wang 等人，2015 年）。所用数值的详情见 SI 表 S8。风险评级标准为： RQ > 1 RQ > 1 RQ > 1\mathrm{RQ}>1 对环境有高风险， 0.1 < RQ < 1 0.1 < RQ < 1 0.1 < RQ < 10.1<\mathrm{RQ}<1 对环境有中度风险， 0.01 < RQ < 0.1 0.01 < RQ < 0.1 0.01 < RQ < 0.10.01<\mathrm{RQ}<0.1 对环境有低风险， RQ < 0.01 RQ < 0.01 RQ < 0.01\mathrm{RQ}<0.01 对环境无风险。

在进行人体健康风险评估时，韩国人的年龄组分为幼儿（ > 2 > 2 > 2>2 岁）、儿童（ 3 − 12 3 − 12 3-123-12 岁）、青少年（13-18 岁）和成年人（19-74 岁）。幼儿的平均水摄入量和参考体重分别为 0.411 L / 0.411 L / 0.411L//0.411 \mathrm{~L} / 天和 12.2 千克，儿童为 0.720 L / 0.720 L / 0.720L//0.720 \mathrm{~L} / 天和 26.0 千克，青少年为 0.974 L / 0.974 L / 0.974L//0.974 \mathrm{~L} / 天和 58.2 千克，成年人为 1.502 L / 1.502 L / 1.502L//1.502 \mathrm{~L} / 天和 62.8 千克。这些数据来自韩国成人和儿童暴露因子全国调查（Jang 等人，2014b，2014a）。RQ 值根据处理后水中浓度的平均值估算，而最大浓度则用于估算 "最坏情况"。RQ 是通过将处理过的水样中的平均浓度和最大浓度除以相应的饮用水当量（DWEL）来估算的（公式 (2) 和 (3)）（Liu 等人，2019 年）。
RQ = C s DWEL RQ = C s DWEL RQ=(C_(s))/(DWEL)\mathrm{RQ}=\frac{\mathrm{C}_{\mathrm{s}}}{\mathrm{DWEL}}
DWEL = ADI × BW × HQ DWI × AB × FOE ∗ 1000 DWEL = ADI × BW × HQ DWI × AB × FOE ∗ 1000 DWEL=(ADIxxBWxxHQ)/(DWIxxABxxFOE)**1000\mathrm{DWEL}=\frac{\mathrm{ADI} \times \mathrm{BW} \times \mathrm{HQ}}{\mathrm{DWI} \times \mathrm{AB} \times \mathrm{FOE}} * 1000

其中， C s C s C_(s)\mathrm{C}_{\mathrm{s}} 是经处理的水样中五氯苯酚的浓度（平均值或最大值）；ADI 是可接受的日摄入量（ μ g / kg μ g / kg mug//kg\mu \mathrm{g} / \mathrm{kg} 天）；BW 代表不同年龄组的平均体重（千克）；HQ 是危害商数，假设为 1；DWI 是饮用水摄入量（升/天）、AB 是胃肠道吸收率，假定为 1，FOE 与接触频率有关（350 天 / 365 / 365 //365/ 365 天 = 0.96 = 0.96 =0.96=0.96 ）（de Jesus Gaffney 等人，1989 年）。,2015).


4.7.统计分析


使用 SPSS 软件 26.0 版（SPSS Inc，芝加哥，伊利诺斯州，美国）进行统计分析。在统计分析中，所有未检测到的化合物均作为零处理，这与之前的做法相同（Kim 等人，2024 年；Sim 等人，2021 年）。采用非参数 Kruskal-Wallis 检验来评估组间的统计差异。所有检验均在 95 % 95 % 95%95 \% 置信水平下进行。绘制图表时使用了 R Studio 2023.12 .1 + 402 2023.12 .1 + 402 2023.12.1+4022023.12 .1+402 版本、Sigma Plot 12.5 和 ArcMap 10.8 以及 R (ggbreak) 函数（Xu 等人，2021 年）。使用 Oracle Crystal Ball (11.1.2.3.000)进行蒙特卡罗模拟，模拟计算迭代 100 000 次，以确保结果的可靠性。

  4.8.去除效率


在确定每种化合物的去除效率时，首先要计算饮用水中的化合物浓度与原水中的化合物浓度之比。从 1 中减去该比率，然后乘以 100，以百分比表示效率。如果原水中目标 PPCPs 的浓度为 < < << MDL，则使用特定目标化合物 MDL 的一半（MDL/2）来计算去除率。


CRediT 作者贡献声明


Kimberly Etombi Muambo：写作--原稿、方法论、调查、构思。Min-Gyeong Kim：方法论、调查Da-Hye Kim：写作 - 审阅和编辑Sangmin Park：项目管理、获取资金。Jeong-Eun Oh：撰写、审阅和编辑、监督、获取资金。


利益冲突声明


作者声明，他们没有任何可能会影响本文所报告工作的已知经济利益或个人关系。

  数据可用性


数据将应要求提供。

  致谢


本研究得到了大韩民国环境部（ME）资助的国家环境研究所（NIER）的资助（NIER-2023-04-02-197）。本研究还得到了韩国教育部资助的韩国国家研究基金会（NRF）基础科学研究项目的支持（项目编号：RS-2024-00355206 和 NRF2021R1A6A1A03039572）。

  补充材料


与本文相关的补充材料在线版见 doi:10.1016/j.wroa.2024.100256。

  参考资料


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    • 通讯作者釜山国立大学土木与环境工程系，大韩民国釜山 46241。电子邮件地址：jeoh@pusan.ac.kr (J.-E. Oh).

    • 在计算平均值和 DF%时，未检出物 (ND) 被视为零。