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抗疲劳水凝胶 重试    错误原因

李罗飞 1 1 ^(1){ }^{1}， 雷海 2 ⊠ 2 ⊠ ^(2⊠){ }^{2 \boxtimes}和曹毅 1 ⊠ 1 ⊠ ^(1⊠){ }^{1 \boxtimes} 重试    错误原因

收稿日期 9年2023月4日 接受日期 2023 重试    错误原因
©年<>月<>日 吉林大学 中国大学化学研究编辑部 施普林格出版社 重试    错误原因

抽象 重试    错误原因

水凝胶已被广泛研究用于各个领域的应用，例如组织工程和软机器人，这取决于它们的机械性能。水凝胶的机械设计通常侧重于模量、韧性和可变形性。这些特性起着重要作用，并为水凝胶的使用取得了巨大的成就。近年来，越来越多的研究集中在水凝胶的疲劳性能上，这决定了它们在应用的循环机械载荷期间对网络中裂纹扩展的抵抗力。然而，对水凝胶疲劳行为的了解仍然明显不足。在这里，我们简要概述了水凝胶的疲劳行为，包括测量疲劳特性的一般实验方法和基本理论计算模型。然后，我们重点介绍了提高水凝胶抗疲劳性的多种策略。最后，我们提出了我们对抗疲劳水凝胶的看法， 重试    错误原因

1 引言 重试    错误原因

水凝胶是具有物理或化学交联聚合物网络的软材料，含有丰富的水。 [ 1 ] [ 1 ] ^([1]){ }^{[1]}它们在自然界中无处不在，特别是在动植物的细胞、细胞外基质、组织和器官中。因此，以高保真度模拟或复制这些天然材料具有重要意义。自从合成水凝胶的创新以来，主要是在 1960 年， [ 2 ] [ 2 ] ^([2]){ }^{[2]}水凝胶已被广泛研究，并被认为是工程材料应用（如组织工程、 [ 3 − 9 ] [ 3 − 9 ] ^([3-9]){ }^{[3-9]}软体机器人 / [ 10 − 15 ] [ 10 − 15 ] ^([10-15]){ }^{[10-15]}和柔性电子产品。 [ 16 − 21 ] [ 16 − 21 ] ^([16-21]){ }^{[16-21]}水凝胶的应用取决于其机械性能，包括模量、韧性、网格尺寸、粘弹性、弹性或变形能力以及疲劳特性。 重试    错误原因
过去几十年已经证明了这些机械特性对水凝胶设计的重要性。例如，材料模量对于单元很重要 重试    错误原因
中国高等学校， 2024， 40 （1）， 64-77 重试    错误原因
未来研究的突出挑战和潜在方向。 重试    错误原因
关键词 Hydrogel;抗疲劳;骨折孵育，可影响细胞迁移、增殖和分化，甚至决定干细胞的命运。 [ 22 − 26 ] [ 22 − 26 ] ^([22-26]){ }^{[22-26]}通常，干细胞往往在软基质 （ < 1 kPa < 1 kPa < 1kPa<1 \mathrm{kPa}），而在坚硬的基材上 （ c a .100 kPa c a .100 kPa ca.100kPac a .100 \mathrm{kPa}）它们开始类似于成骨细胞。 [ 27 , 28 ] [ 27 , 28 ] ^([27,28]){ }^{[27,28]}韧性和可变形性是软体机器人和柔性电子产品水凝胶设计的铰链。近年来，已经进行了大量研究，并见证了具有无与伦比的机械性能的水凝胶的进步。例如，水凝胶材料可以很容易地设计成具有超高拉伸性（约 100 倍）或组织状韧性（约 <> 倍）或组织状韧性（约 1000 J / m 2 1000 J / m 2 1000J//m^(2)1000 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2}). [ 29 − 32 ] [ 29 − 32 ] ^([29-32]){ }^{[29-32]}可以参考几篇优秀的评论。 [ 33 − 39 ] [ 33 − 39 ] ^([33-39]){ }^{[33-39]}然而，对于承重应用，高韧性是不够的，需要抗疲劳水凝胶。 重试    错误原因
作为材料的固有特性之一，抗疲劳性是导致在循环机械载荷下裂纹扩展的另一个重要特性。它在承重材料、 [ 40 − 42 ] [ 40 − 42 ] ^([40-42]){ }^{[40-42]}如金属、 [ 43 − 45 ] [ 43 − 45 ] ^([43-45]){ }^{[43-45]}弹性 体 [ 46 − 48 ] [ 46 − 48 ] ^([46-48]){ }^{[46-48]}塑料 [ 49 − 51 ] [ 49 − 51 ] ^([49-51]){ }^{[49-51]}和陶瓷; [ 52 − 54 ] [ 52 − 54 ] ^([52-54]){ }^{[52-54]}然而，缺乏对水凝胶的深入研究。在自然界中，包括肌肉、软骨和肌腱在内的生物组织可以承受循环机械载荷，并表现出非凡的抗疲劳特性。例如，骨骼肌每年可以承受 1 万次循环的 1 MPa 高应力，抗疲劳性超过 1000 J / m 2 . [ 55 ] 1000 J / m 2 . [ 55 ] 1000J//m^(2).^([55])1000 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2} .{ }^{[55]}因此，对于承重人造组织或软机械臂中的应用，抗疲劳性对于水凝胶设计尤为重要。自 2017 年首次报道循环机械载荷下水凝胶的抗疲劳性以来， [ 56 ] [ 56 ] ^([56]){ }^{[56]}引起了人们的极大兴趣，它已成为近年来水凝胶的研究重点之一。 [ 57 − 60 ] [ 57 − 60 ] ^([57-60]){ }^{[57-60]} 重试    错误原因
在这篇综述中，我们简要介绍了在实验和理论计算中评估水凝胶抗疲劳性的方法。然后，我们重点介绍了增强水凝胶抗疲劳性的多种策略和机制。最后，我们提出了对水凝胶疲劳研究的新期望。这样的探索不仅加深了对水凝胶材料固有疲劳性质的基本理解，而且为设计具有优异抗疲劳性的水凝胶提供了有价值的见解。 重试    错误原因

2 实验评价 重试    错误原因

在重载荷或长时间载荷下，水凝胶材料可能会发生裂纹扩展，这是聚合物链吸收能量然后断裂的过程;因此，宏观断裂行为基本上是分子的。在许多情况下，水凝胶材料的疲劳行为不一定以裂纹扩展而告终，但可能会引起其他特性的变化，例如含水量、弹性和导电性。尽管如此，本综述侧重于水凝胶网络无法承受重负载或长时间负载的情况。在这里，我们使用“疲劳”一词或“疲劳断裂”一词来具体描述循环载荷下的破裂过程。水凝胶在单调拉伸下的断裂和循环拉伸下的疲劳断裂存在许多差异，但无法完全区分，因此以下内容将提及水凝胶在这两种情况下的实验性能、机理和增强策略。 重试    错误原因
在研究疲劳行为时，已经选择了几种水凝胶作为模型，例如具有单个共价网络的脆性聚丙烯酰胺水凝胶， [ 56 ] [ 56 ] ^([56]){ }^{[56]}坚韧的聚丙烯酰胺-海藻酸盐水凝胶，其中应力-应变曲线逐个周期变化， [ 57 ] [ 57 ] ^([57]){ }^{[57]}和由两个互穿网络组成的经典聚丙烯酰胺 2-甲基丙磺酸-聚丙烯酰胺 （PAMPS-PAAM） 水凝胶。 [ 58 ] [ 58 ] ^([58]){ }^{[58]}这些研究使我们能够获得水凝胶疲劳行为的典型特征。 重试    错误原因
我们可以通过简单的拉伸试验获得水凝胶样品的应力-应变曲线，从中可以使用拉伸机确定样品的强度、应变和韧性。在实际测试中，由于样品中不可避免的缺陷，结果通常表现出一定程度的分散。如图 1 所示，这里通过结合有和没有预切割的样品的应力-应变曲线，得到断裂能量 Γ Γ Gamma\Gamma，也称为韧性，可以计算水凝胶材料的应力-应变曲线下的面积，乘以预切割水凝胶断裂点处没有预切割的水凝胶应力-应变曲线下的面积乘以当预切割水凝胶未变形时试验机的两个夹具之间的距离。 重试    错误原因
另一方面，如图 2 所示，水凝胶的疲劳行为可以通过循环载荷和卸载试验获得，我们使用能量释放率 G G GG量化水凝胶材料的抗疲劳性能。能量释放率 G G GG的预切割水凝胶可以使用以下公式计算： [ 61 ] [ 61 ] ^([61]){ }^{[61]} 重试    错误原因
G = H W ( λ ) = H ∫ 0 λ σ ( λ ) d λ G = H W ( λ ) = H ∫ 0 λ   σ ( λ ) d λ G=HW(lambda)=Hint_(0)^(lambda)sigma(lambda)dlambdaG=H W(\lambda)=H \int_{0}^{\lambda} \sigma(\lambda) \mathrm{d} \lambda
哪里 H H HH是预切水凝胶未变形时试验机的两个夹具之间的距离， W ( λ ) W ( λ ) W(lambda)W(\lambda)是应力-应变曲线的积分函数 σ − λ σ − λ sigma-lambda\sigma-\lambda对于没有预切割的水凝胶， σ σ sigma\sigma是压力和 λ λ lambda\lambda是循环测试下的最大应变。另一个常用于量化水凝胶材料抗疲劳性的参数是循环裂纹扩展 d c / d N d c / d N dc//dN\mathrm{d} c / \mathrm{d} N哪里 c c cc表示每个周期的裂纹扩展增长，以及 N N NN表示裂纹增长的循环次数 c c cc.在循环加载和卸载测试期间，记录每个循环的裂纹扩展直流，以及相应的能量释放速率 G G GG，从而可以绘制 d c / d N d c / d N dc//dN\mathrm{d} c / \mathrm{d} N对 G G GG.通过拟合这些点，可以识别与坐标轴的交点，以确定临界疲劳 重试    错误原因
Fig. 1 Schematic illustration of stretching hydrogels under monotonic stretch 重试    错误原因
(A) Schematic illustration of stretching hydrogel samples without (left) and with (right) a precut; (B) schematic illustration of calculating the fracture energy (toughness) of hydrogel samples with stressstrain curves. 重试    错误原因
图 2 循环拉伸下拉伸水凝胶的示意图 （A） 循环载荷和卸载试验;（B） 测量每个周期的裂纹扩展扩展的示意图 d c / d N d c / d N dc//dN\mathrm{d} c / \mathrm{d} N与能量释放率 G G GG曲线。根据定义，疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}等于临界能量释放速率 G c G c G_(c)G_{c}. 重试    错误原因
中国大学化学研究门槛 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}.当能量释放速率 G G GG循环载荷和卸载试验中水凝胶样品的疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}，则图形的斜率为 d c / d N d c / d N dc//dN\mathrm{d} c / \mathrm{d} N对 G G GG表示每个加载和卸载循环中裂纹扩展的速度。斜率越小，水凝胶材料的抗疲劳断裂性越好，因为在相同的能量释放速率下，裂纹增长得更慢。这为科学、精确和简洁地评估各种水凝胶材料的抗疲劳性提供了一个有价值的定量标准。疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}的水凝胶定义为： 重试    错误原因
Γ 0 = H W ( λ c ) = H ∫ 0 λ c σ ( λ ) d λ Γ 0 = H W λ c = H ∫ 0 λ c   σ ( λ ) d λ Gamma_(0)=HW(lambda_(c))=Hint_(0)^(lambda_(c))sigma(lambda)dlambda\Gamma_{0}=H W\left(\lambda_{\mathrm{c}}\right)=H \int_{0}^{\lambda_{\mathrm{c}}} \sigma(\lambda) \mathrm{d} \lambda
哪里 λ c λ c lambda_(c)\lambda_{\mathrm{c}}是在循环载荷和卸载测试下，裂纹在预切割的水凝胶样品中不开始扩展时的最大应变。临界应变 λ c λ c lambda_(c)\lambda_{c}可以通过以下方法获得。当以一定频率进行循环加载和卸载测试时，记录循环测试期间水凝胶的总循环次数和图像，以计算每个特定应变下每个循环中裂纹的扩展速度。当裂纹扩展速度在特定应变下趋近于零时，临界应变 λ c λ c lambda_(c)\lambda_{c}获得。临界疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}是水凝胶材料的固有特性。裂纹扩展的临界应变 λ c λ c lambda_(c)\lambda_{c}随样品高度而变化 H H HH;因此 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}独立于 H H HH. 重试    错误原因
对于非弹性水凝胶，如图 3 所示，由于疲劳测试期间大多数牺牲键的不可逆断裂，导致应力-应变曲线发生变化，直到稳定，因此计算能量释放速率会有所不同。这个稳定过程，也称为 shakedown， [ 57 ] [ 57 ] ^([57]){ }^{[57]}指多个周期内的累积伤害。经过多次循环后，水凝胶表现出相对较小的应力-应变滞后，表明其主要具有弹性行为，因此可以使用电流应力-应变曲线的积分来计算能量释放速率。 重试    错误原因
在预切割裂纹样品中观察到的变形并不均匀，主要局限于裂纹前沿。鉴于预切割裂纹通常比样品中的缺陷大得多，因此断裂通常从预切割部位开始。将断裂识别为非弹性过程，如 重试    错误原因
图 3 非弹性水凝胶样品在达到稳态之前变化的应力-应变曲线示意图 稳态下的能量释放速率是使用稳态下没有预切割的非弹性水凝胶样品的应力-应变曲线下的面积计算的。 重试    错误原因
如图 4 所示，Bai 等人。 [ 59 ] [ 59 ] ^([59]){ }^{[59]}描述了骨折的性质，使用 G G GG-有限尺寸样本中的环形。无弹性仅限于裂纹前沿附近的区域，该区域远小于样品尺寸，而剩余的样品保持弹性。这种情况被称为小规模的无弹性。 [ 59 ] [ 59 ] ^([59]){ }^{[59]}在这种状态下，存在一个环形区域，该区域由大于非弹性区域的内半径定义 G / W I G / W I G//W_(I)G / W_{\mathrm{I}}以及小于总样本大小的外半径。弹性场 W W WW与。 G / R G / R G//RG / R适用于该环。施加在外部边界上的载荷通过环的弹性场传递到裂纹前沿的断裂过程，其中 G G GG成为唯一的信使。这个环形区域称为 G G GG-环。因此，小尺度非弹性状态确保了能量释放 G G GG的特征是单个加载参数。这也解释了为什么断裂能量 Γ Γ Gamma\Gamma（韧性）是一致的材料特性，与样品类型无关。 重试    错误原因
总体而言，在循环负载和卸载测试中，能量释放率 G G GG当水凝胶样品中的裂纹刚开始扩展时，即为疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}和能量释放速率 G G GG当水凝胶样品中的裂纹延伸到完全断裂时，即为断裂能量 Γ Γ Gamma\Gamma（韧性）。疲劳阈值和断裂能量（韧性）等定义基本上描述了水凝胶内部的能量耗散。水凝胶材料同时具有高疲劳阈值和高韧性是一项挑战，人们为实现这一目标做出了许多努力。 重试    错误原因
根据上述实验方法，得到了水凝胶疲劳阈值的一些典型值。疲劳阈值 Γ 0 Γ 0 Gamma_(0)\Gamma_{0}聚丙烯酰胺水凝胶（聚合物体积分数 9.8 % 9.8 % 9.8%9.8 \%） 大约为 7 J / m 2 , [ 56 ] 7 J / m 2 , [ 56 ] 7J//m^(2,[56])7 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2,[56]}而坚韧的聚丙烯酰胺-海藻酸盐水凝胶的 IP 约为 53 J / m 2 . [ 57 ] J / m 2 . [ 57 ] J//m^(2).^([57])\mathrm{J} / \mathrm{m}^{2} .^{[57]}对于双网络水凝胶，疲劳阈值约为 400 J / m 2 400 J / m 2 400J//m^(2)400 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2}当 PAAM 网络显示低密度的交联剂且大约 200 J / m 2 200 J / m 2 200J//m^(2)200 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2}当 PAAM 网络显示高密度交联剂时。 [ 58 ] [ 58 ] ^([58]){ }^{[58]}在这些模型中，一些疲劳阈值本身就很小，并且都远小于韧性，约为 57,10000 ，并且 3780 J / m 2 3780 J / m 2 3780J//m^(2)3780 \mathrm{~J} / \mathrm{m}^{2}分别。因此，有必要从理论角度理解分子机制，在分子水平上设计抗疲劳水凝胶材料。 重试    错误原因
图 4 该 G G GG-环 A G G GG-内半径大于非弹性区大小的环形 G / W 1 G / W 1 G//W_(1)G / W_{1}以及小于样本大小的外半径。 重试    错误原因
  1. ⊠ ⊠ ⊠\boxtimes雷海 重试    错误原因
    leihai@zju.edu.cn
    ⊠ C A O Y i ⊠ C A O Y i ⊠CAOYi\boxtimes C A O Y i
    caoyi@nju.edu.cn
    1. 南京大学物理系， 固体微结构国家实验室， 先进微结构协同创新中心， 南京210093; 重试    错误原因
    2. 浙江大学物理系， 杭州 310027 重试    错误原因
set 限制解除 重试    错误原因