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高强度、高难降解聚苯硫醚废水的厌氧-缺氧-缺氧生物处理技术


Hui Guo a,b a,b  ^("a,b "){ }^{\text {a,b }} 、Hai-Yong Yao a,b a,b  ^("a,b "){ }^{\text {a,b }} 、Qi-Qi Huang a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 、Ting Li a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 、De-Yang Show c c  ^("c "){ }^{\text {c }} 、Ming Ling a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 、Yue-Gen Yan d d  ^("d "){ }^{\text {d }} 、Kuan-Yeow Show a,b,d a,b,d  ^("a,b,d "){ }^{\text {a,b,d }} 、Duu-Jong Lee e,f, e,f,  ^("e,f, "){ }^{\text {e,f, }}
a a  ^("a "){ }^{\text {a }} 浙江巨能股份有限公司，中国浙江省浙江骏能股份有限公司，中国浙江
b 中国江苏无锡江南大学
c c  ^("c "){ }^{\text {c }} 蜀汉科技股份有限公司，中国桐乡中国桐乡舒翰科技有限公司
d d ^(d){ }^{\mathrm{d}} Puritek Research Institute, Puritek Co.中国南京，普瑞科技有限公司
e e ^(e){ }^{\mathrm{e}} 香港九龙达之路香港城市大学机械工程系
f f ^(f){ }^{\mathrm{f}} 台湾桃园 320 元智大学化学工程与材料科学系

H I G H L I G H T S


  • 厌氧-缺氧-氧化处理可处理高强度聚苯乙烯废水。

  • 进料化学需氧量高达 7 , 043 mg / L 7 , 043 mg / L 7,043mg//L7,043 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。

  • 0.11 g TKN/L.d 和 400 mg NH 33 / L 400 mg NH 33 / L 400mgNH33//L400 \mathrm{mg} \mathrm{NH} 33 / \mathrm{L} 被去除。

  • 1470 mg / L 1470 mg / L 1470mg//L1470 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 硫化物的转化过程具有良好的工艺稳定性。

  • A2O 方案可对高强度聚苯乙烯废水进行弹性和稳健处理。

  图形抽象

  摘要


本文概述了聚苯硫醚（PPS）树脂及其复合化学品生产过程中产生的高强度、高难降解废水的厌氧-缺氧-缺氧（A2O）综合处理方案。综合厌氧颗粒污泥毯（GSB）和缺氧-缺氧（AO）反应器表明，A2O 可去除高达 7 , 043 mg / L 7 , 043 mg / L 7,043mg//L7,043 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的化学需氧量（COD），而高溶解性总固体（ 25 , 000 mg / L 25 , 000 mg / L 25,000mg//L25,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ）对 GSB COD 去除率和出水悬浮固体没有不利影响。当总凯氏定氮（TKN）硝化负荷为 0.11 g TKN/L.d 和 400 mg NH 3 / L 400 mg NH 3 / L 400mgNH3//L400 \mathrm{mg} \mathrm{NH} 3 / \mathrm{L} 时，几乎 99 % 99 % 99%99 \% 的 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 被污水 NH 3 < 5 mg / L NH 3 < 5 mg / L NH_(3) < 5mg//L\mathrm{NH}_{3}<5 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 降解，达到 35 mg / L 35 mg / L 35mg//L35 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的极限。高达 1470 mg / L 1470 mg / L 1470mg//L1470 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的高 S 2 − 2 − ^(2-){ }^{2-} 含量可通过好氧微生物降解进行转化，以达到 1.0 mg / L 1.0 mg / L 1.0mg//L1.0 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的限制。通过适当的微生物适应和工艺设计，综合 A2O 方案可为高强度难降解聚苯乙烯废水提供一种弹性和稳健的处理方法。

https://doi.org/10.1016/j.biortech.2023.128640

2022 年 12 月 20 日收到；2023 年 1 月 10 日收到修订稿；2023 年 1 月 15 日接受

可于 2023 年 1 月 18 日在线查阅

0960-8524/© 2023 爱思唯尔有限公司。保留所有权利。

  1.导言


高效处理含有难降解污染物的工业废水对于受纳水道的安全处置至关重要（Zhang 等人，2018 年；Maaz 等人，2019 年）。聚苯硫醚（PPS）树脂生产过程中产生的废水处理给许多行业带来了挑战。聚苯硫醚是一种半结晶聚合物，由硫化物连接的芳香环组成，其商业化生产是通过硫化钠和二氯苯在极性溶剂（如 N-甲基吡咯烷酮）中发生反应，并在 250 ∘ C ∘ C ^(@)C{ }^{\circ} \mathrm{C} 左右的较高温度下生成的（Edmonds 和 Hill，1967 年）。PPS 树脂是一种高性能工程热塑性塑料，具有优异的机械强度、尺寸稳定性、电绝缘性，以及耐高温、耐燃、耐酸、耐化学品、耐腐蚀和其他形式的自然降解性。PPS 可用于生产燃煤锅炉滤布、造纸毛毯、电绝缘材料、薄膜电容器、特种膜、纤维、垫圈和填料（Allied Market Research，2022 年）。预计到 2022 年，PPS 的全球消费量将达到 189,400 公吨，价值 $ 2 $ 2 $2\$ 2 亿美元（GlobeNewswire，2022 年）。

在大多数塑料中，PPS 的分子结构最为稳定，因此很难用物理或化学方法将其分解。PPS 的熔点高达 280 ∘ C 280 ∘ C 280^(@)C280^{\circ} \mathrm{C} ，在低于 200 ∘ C 200 ∘ C 200^(@)C200{ }^{\circ} \mathrm{C} 的温度下，PPS 无法溶解于任何溶剂（Parker 等人，2002 年）。据报道，聚苯乙烯在测试条件下不可生物降解，其燃烧和分解可能产生有害烟雾，导致头晕、恶心以及刺激眼睛和呼吸道（Tecatron PPS SDS，2016年）。

对各类塑料的生物降解进行了广泛研究（Ali 等人，2021 年；Pham 等人，2021 年；Tamoor 等人，2021 年；Zhang 等人，2021 年；Andriani 等人，2022 年；Mohammadiet 等人，2022 年；Tareen 等人，2022 年；Zhang 等人，2022 年）。研究发现，假单胞菌能解聚各种类型的塑料，包括聚氯乙烯（PVC）、聚氨酯（PU）、聚乙烯醇（PVA）、聚乙烯（PE）和聚苯乙烯（PS）（Wilkes 和 Aristilde，2017 年）。虽然聚苯硫醚难于生物降解，但有关聚苯硫醚生物降解的研究却很少。从超级蠕虫提取物中分离出的铜绿假单胞菌是众多不同类型假单胞菌中的一种，能够降解除聚乙烯、聚苯乙烯和聚丙烯（PP）以外的聚苯硫醚（PPS）（Kim 等人，2020 年；Li 等人，2020 年）。在另一项研究中，从超级蠕虫肠道中分离出来的假单胞菌也被用来降解聚苯硫醚（PPS）（Lee 等人，2020 年）。与薄膜型塑料相比， 300 − μ 300 − μ 300-mu300-\mu 米直径塑料珠的降解效率明显提高，生物降解时间大大缩短。

由于聚苯乙烯具有不可生物降解的特性，因此一般采用物理化学工艺来处理聚苯乙烯生产过程中产生的高强度难降解废水。业内常用的方法包括铁碳微电解与芬顿反应、聚合氯化铝（PAC）混凝或气浮，然后再结合除磷、水解和接触氧化。在某些情况下，通过除油和/或浮选进行预处理，再通过水解和好氧过程进行微生物降解。不过，这些方法的效果较差，而且成本较高，因为需要消耗大量能源和化学品。此外，化学污泥形式的副产品会带来处置问题，必须妥善处理（Chou 等人，1979 年）。中国的一些城市将化学污泥列为危险废物，需要进一步处理或特殊处理才能安全处置（Show 等人，2020a）。

日益严格的环保政策促使污水处理技术不断创新，以实现高处理效率、低投资和维护成本。在各种处理工艺中，微生物降解是最具成本效益和最环保的选择。然而，基于微生物的处理方法并不适用于污染物浓度高或难降解的污水，因为其处理效率往往不尽如人意（Cui 等人，2020 年；Liang 等人，2020 年）。

厌氧微生物降解已被证明是处理高强度和难降解废水的一种有前途的替代方法（Song 等人，2018 年；Kong 等人，2019 年；Li 等人，2019 年；Show 等人，2020a,b）。除高效率外，先进厌氧系统还具有生态特性，包括利用沼气生产可再生能源（Show 等人，2015 年；Show 和 Lee，2017 年）、低污泥产量和减排（Show 和 Lee，2008 年；Show 等人，2011 年）以及潜在的氢能生产（Show 等人，2012 年；Show 等人，2020c）。

处理聚苯硫醚废水既经济又环保，是解决高污染和难降解工业废水问题的理想方法。本研究调查的废水来自一家聚苯硫醚（PPS）树脂及其复合产品制造商。现有的处理设备包括 Fenton 反应和 PAC 混凝，然后是好氧缺氧微生物水解，用于处理 PPS 废水。根据日益严格的排放要求、PPS 生产的未来扩张以及对生态友好型企业形象的追求，启动了新的处理系统。

本研究探讨了整合不同微生物工艺来处理聚苯乙烯生产过程中产生的高强度难降解废水的可行性。根据废水的特点和成本效益处理的需要，提出了一个试验性厌氧-双氧-缺氧-氧化（A2O）综合系统。在实验的基础上，对工艺设计和运行参数进行了优化，以便将来安装一个全规模的处理厂。本文介绍了试验结果。

  2.材料和方法


2.1.废水特征


实验中实际测试的 PPS 废水由中国浙江省一家聚苯硫醚（PPS）树脂及其复合化学品制造商提供。研究了两种 PPS 废水，即高强度废水和含硫化物的高强度废水，如表 1 所示。废水样品分几批送到实验室。它们的特征和数值按范围和平均值列出。

生产商必须先将难处理的聚苯乙烯废水处理到可接受的质量，然后才能将其排入连接到集中处理厂的公共下水道，进行进一步的处理和处置。如表 1 所示，过量的 COD、 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 、总氮 (TN) 和总溶解固体 (TDS) 是主要问题。为了促进微生物的培养和发展，在饲料中添加了必需元素，包括氮（以尿素的形式）、磷（以 KH 2 PO 4 KH 2 PO 4 KH_(2)PO_(4)\mathrm{KH}_{2} \mathrm{PO}_{4} 的形式）和微量元素，COD:N:P 的重量比为 400-600:5:1。微量营养元素的添加量远低于氮和磷的添加量（Show 等人，2020b）。饲料的 pH 值也使用苛性碱或硫酸进行调节。为模拟硝化实验中的不利负荷条件，废水中添加了 N 甲基吡咯烷酮 (NMP) 和尿素，以将 TN 浓度提高到指定水平。同样，还添加了氯化钠，以达到试验中指定的 TDS 水平。

  2.2.接种


厌氧 GSB 反应器的种子来自处理油漆废水的全规模厌氧反应器中的厌氧污泥。从一家化学废水处理厂的缺氧和好氧反应器中收集了混合液挥发性悬浮固体（MLVSS）约为 5 , 000 mg / L 5 , 000 mg / L 5,000mg//L5,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的缺氧和好氧接种体。这些接种物被用来为厌氧反应器播种。


2.3.测试和分析方法


本研究通常采用生物降解难降解废水的方法（Ghimire 和 Wang，2018 年），方便地采用去除 COD 的方法来评估处理性能。使用 pH 计（Orion PH/ISE Meter Model 710A）对 pH 值进行测试。化学需氧量 (COD)、混合液体悬浮固体 (MLSS)、混合液体挥发性悬浮固体 (MLVSS)、硝酸盐、氨氮、凯氏定氮总量 (TKN)、磷酸盐、硫化物和其他参数按照标准方法（APHA，2005 年）中规定的规格进行测定。使用马尔文激光衍射粒度分析仪（2601 Lc 型）确定颗粒大小和分布。对所有参数都进行了一式三份样品测试，并给出了平均读数。

  2.4.反应器设置


根据废水的特点和成本效益处理的需要，研究了一种由 A2O 组成的综合生物系统。本试验将厌氧颗粒污泥毯（GSB）反应器和缺氧-厌氧（AO）反应器结合起来，对 A2O 方案进行了试验（图 1）。

在播种时，以 1.50 g COD/L.d 的名义容积负荷率（VLR）向 GSB 反应器输入高浓度废水，以增强微生物的适应性。名义 VLR 维持了大约几天，直到沼气产量和 COD 去除率趋于稳定。逐步提高 VLR，使 GSB 达到稳态条件，并确定其性能。在稳态运行期间，确定了反应器的基本运行条件和性能。在达到 2.5 克 COD/L-d 的设计 COD 负荷之前，一直重复这种负荷和运行周期。在整个运行过程中，GSB 的 HRT 从 1.81 天到 6.94 天不等。这种渐进式加载方案的基本原理是减轻环境对敏感厌氧微生物的压力，促进它们的适应和生长。

16 L 柱形 GSB 位于温度设定为 35 ∘ C 35 ∘ C 35^(@)C35{ }^{\circ} \mathrm{C} 的室内。首先将高强度废水泵入调节池，在调节池中补充苛性钠缓冲液和营养物质，以调节 pH 值并丰富微生物种群。然后用蠕动泵将废水送入 GSB 底部。进料向上流过由活性厌氧菌形成的 "污泥毯"（图 1）。污染物的厌氧降解主要发生在污泥毯内。经过处理的污水在内部循环，通过增强的水力扩大污泥毯（图 1）。扩大毯子可以改善微生物和进料之间的接触，从而

加剧退化。

GSB 内安装了一个专有的三相分离器，可分离沼气、液体和生物固体。三相分离器有助于在底部保留微生物细胞，从上部端口排出处理过的液体，并在顶部收集沼气。这种 GSB 配置使反应器的设计更加细长紧凑，无需单独的沉淀池来保留微生物细胞。这种专有设计将为大规模工厂安装节省大量成本和土地（Show 等人，2020a,b）。

如图 1 所示，GSB 处理后的废水与含硫化物的高强度废水合并。合并后的废水随后被送入缺氧-缺氧（AO）反应器进行脱氮和硫化物处理。26 升缺氧-好氧反应器由两个串联的独立腔室组成，分别装有缺氧和好氧微生物。

好氧反应器的温度通过电加热器调节为 20 − 30 ∘ C 20 − 30 ∘ C 20-30^(@)C20-30{ }^{\circ} \mathrm{C} 。好氧装置的通气是通过压缩空气扩散实现的。

缺氧微生物种群通过混合器保持为悬浮生物固体，而好氧微生物则在附着生物膜和悬浮活性污泥中蓬勃生长。为支持生物膜的生长，引入了复合塑料载体。对 AO 进行好氧活性污泥处理标志着微生物的最终降解。经好氧活化污泥处理后的污水流向澄清池，污泥沉淀到池底，上清液通过围堰溢出。上清液作为整个 A2O 运行的最终出水。从澄清池到缺氧室的再循环流也包括在内，以加强反硝化作用。

在试验过程中，对工艺和工程设计、负载条件和运行参数进行了优化和改进。试验结果将用于工厂的全面安装和运行。


3.结果和讨论


3.1.废水流作为原料的安排


由于进料的特性与反应器的性能息息相关，因此适当安排废水流作为进料至关重要。如图 1 所示，由于厌氧微生物易受过量硫化物的影响，含有硫化物的高强度废水没有被送入 GSB。此外，厌氧工艺产生的有毒 H 2 S H 2 S H_(2)S\mathrm{H}_{2} \mathrm{~S} 气体需要对烟气进行成本高昂的脱硫处理。因此，在将其送入厌氧反应器之前，先将其与经过处理的 GSB 污水合并。将 GSB
  表 1

废水流的特征。
  参数   单位   高强度废水
含硫化物的高强度废水		   限额*
  范围   平均值   范围   平均值
  pH 值 4.01-5.59 4.85 > 12 > 12 > 12>12 > 12 > 12 > 12>12 6-9
  电导率 μ S / cm μ S / cm muS//cm\mu \mathrm{S} / \mathrm{cm} 11,420-26,240 18,428 23,650-34,250 29,130 N.A.
COD mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 3,393-7,043 5,403 8,809-11,859 10,384 ≤ 500 ≤ 500 <= 500\leq 500
NH 3 − N NH 3 − N NH_(3)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N} mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 4.0-36 11.08 5.6-26 11.5 ≤ 35 ≤ 35 <= 35\leq 35
TN mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 52-265 117 228-785 377 ≤ 45 ≤ 45 <= 45\leq 45
TP mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 0.09-0.44 0.32 0.06-22 4.52 ≤ 5 ≤ 5 <= 5\leq 5
Cl − Cl − Cl^(-)\mathrm{Cl}^{-} mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 3,075-8,630 5,179 30-6,078 2,443 N.A.
S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 0.09-2.77 1.28 1,825-3,640 2,748 ≤ 1.0 ≤ 1.0 <= 1.0\leq 1.0
SO 4 2 − SO 4 2 − SO_(4)^(2-)\mathrm{SO}_{4}^{2-} mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 5-26 8.75 105-1,180 565 N.A.
  总溶解固体 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 6,024-13,972 9,354 11,980-17,036 15,086 N.A.
  悬浮固体 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 33-875 319 11-173 72 ≤ 400 ≤ 400 <= 400\leq 400
  丙酮 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 300-2,200 1,125 ND-1,100 400 NA
  N 甲基吡咯烷酮 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 400-1,400 850 600-2,300 1,375 NA
  对二氯苯 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} ND ND ND - 60 15 NA
Parameter Unit High strength wastewater High strength wastewater containing sulfide Limit* Range Mean Range Mean pH 4.01-5.59 4.85 > 12 > 12 6-9 Conductivity muS//cm 11,420-26,240 18,428 23,650-34,250 29,130 N.A. COD mg//L 3,393-7,043 5,403 8,809-11,859 10,384 <= 500 NH_(3)-N mg//L 4.0-36 11.08 5.6-26 11.5 <= 35 TN mg//L 52-265 117 228-785 377 <= 45 TP mg//L 0.09-0.44 0.32 0.06-22 4.52 <= 5 Cl^(-) mg//L 3,075-8,630 5,179 30-6,078 2,443 N.A. S^(2-) mg//L 0.09-2.77 1.28 1,825-3,640 2,748 <= 1.0 SO_(4)^(2-) mg//L 5-26 8.75 105-1,180 565 N.A. Total Dissolved Solids mg//L 6,024-13,972 9,354 11,980-17,036 15,086 N.A. Suspended Solids mg//L 33-875 319 11-173 72 <= 400 Acetone mg//L 300-2,200 1,125 ND-1,100 400 NA N-Methylpyrrolidone mg//L 400-1,400 850 600-2,300 1,375 NA Para-Dichlorobenzene mg//L ND ND ND - 60 15 NA| Parameter | Unit | High strength wastewater | | High strength wastewater containing sulfide | | Limit* | | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | :---: | | | | Range | Mean | Range | Mean | | | pH | | 4.01-5.59 | 4.85 | $>12$ | $>12$ | 6-9 | | Conductivity | $\mu \mathrm{S} / \mathrm{cm}$ | 11,420-26,240 | 18,428 | 23,650-34,250 | 29,130 | N.A. | | COD | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 3,393-7,043 | 5,403 | 8,809-11,859 | 10,384 | $\leq 500$ | | $\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N}$ | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 4.0-36 | 11.08 | 5.6-26 | 11.5 | $\leq 35$ | | TN | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 52-265 | 117 | 228-785 | 377 | $\leq 45$ | | TP | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 0.09-0.44 | 0.32 | 0.06-22 | 4.52 | $\leq 5$ | | $\mathrm{Cl}^{-}$ | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 3,075-8,630 | 5,179 | 30-6,078 | 2,443 | N.A. | | $\mathrm{S}^{2-}$ | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 0.09-2.77 | 1.28 | 1,825-3,640 | 2,748 | $\leq 1.0$ | | $\mathrm{SO}_{4}^{2-}$ | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 5-26 | 8.75 | 105-1,180 | 565 | N.A. | | Total Dissolved Solids | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 6,024-13,972 | 9,354 | 11,980-17,036 | 15,086 | N.A. | | Suspended Solids | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 33-875 | 319 | 11-173 | 72 | $\leq 400$ | | Acetone | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 300-2,200 | 1,125 | ND-1,100 | 400 | NA | | N-Methylpyrrolidone | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | 400-1,400 | 850 | 600-2,300 | 1,375 | NA | | Para-Dichlorobenzene | $\mathrm{mg} / \mathrm{L}$ | ND | ND | ND - 60 | 15 | NA |

*贸易污水排放到公共下水道的水质限值。
  N.A.： 不适用。
  N.D：未检测到。

图 1.A2O 集成装置的流程示意图。

使用高浓度含硫废水排放废水，是为了降低硫化物浓度，并作为缺氧脱氮的碳源。


3.2.厌氧 GSB 处理


图 2a 描述了应用于 GSB 的进料 COD 以及整个研究过程（127 天）中的出水 COD 和 COD 去除情况。以高浓度废水为原料，GSB 以 1.50 g COD / L . d 1.50 g COD / L . d 1.50gCOD//L.d1.50 \mathrm{~g} \mathrm{COD} / \mathrm{L} . \mathrm{d} 的 VLR 启动，对应于 3 , 070 mg / L 3 , 070 mg / L 3,070mg//L3,070 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的进料 COD，以便微生物适应。大约一周后，微生物适应良好，化学需氧量去除率达到 70%，沼气产量稳定，于是将进料化学需氧量提高到 6 , 150 mg / L 6 , 150 mg / L 6,150mg//L6,150 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，VLR 逐步提高到 2.5 g / L . d 2.5 g / L . d 2.5g//L.d2.5 \mathrm{~g} / \mathrm{L} . \mathrm{d} 。当微生物种群表现出稳定的沼气产量和 COD 去除率时，COD 会连续升高到相应的指定值。在相应的稳态运行期间，确定了反应器的相关运行条件和性能。

在从第 100 天开始的最后 VLR 阶段，进料 COD 逐步增加到 7 , 040 mg / L 7 , 040 mg / L 7,040mg//L7,040 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，相当于 2.6 g COD / L . d 2.6 g COD / L . d 2.6gCOD//L.d2.6 \mathrm{~g} \mathrm{COD} / \mathrm{L} . \mathrm{d} 的 VLR。在这一阶段，进料化学需氧量的去除率高达 88 % 88 % 88%88 \% ，出水中出现了 1 , 000 − 1 , 666 mg / L 1 , 000 − 1 , 666 mg / L 1,000-1,666mg//L1,000-1,666 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的残余化学需氧量。值得注意的是，考虑到处理的成本效益，GSB 的设计目标是去除 ≥ 70 % ≥ 70 % >= 70%\geq 70 \% COD。剩余的 COD 本应由下游的 AO 工艺处理（将在第 3.3.3 节讨论 AO 处理对 COD 的去除）。剩余的部分 COD 也可作为下游缺氧脱氮的碳源。

在整个运行过程中，GSB 没有受到负荷的任何影响。沼气产量也始终如一。对生物固体废弃物处理厂的生物固体废弃物进行的检查表明，该厂的生物固体废弃物是一种健康发展的黑色发亮的颗粒状污泥。致密而圆润的颗粒结构完整，没有观察到颗粒解体的迹象。因此，可以推断厌氧微生物很好地适应了难处理的高强度聚苯乙烯废水。

致密的颗粒很容易沉降，有助于有效地

生物质颗粒中生物量的积累。每个颗粒都含有大量不同的微生物，形成了一个充满活力的微生物系统。难降解污染物的分解涉及颗粒内部细菌物种之间复杂的协同作用（Show 等人，2016 年）。颗粒化自然会增强功能性细菌，从而提高反应器的性能（Cai 等人，2019 年；Chen 等人，2019 年）。它还能抵御冲击负荷和难降解物质（Show 等人，2020a,b）。

高强度废水的一个重要问题是高浓度 TDS 对 GSB 的影响。研究了 18 , 000 mg / L , 22 , 000 mg / L 18 , 000 mg / L , 22 , 000 mg / L 18,000mg//L,22,000mg//L18,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L}, 22,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 和 25 , 000 mg / L 25 , 000 mg / L 25,000mg//L25,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 三个 TDS 水平对 GSB COD 去除率和出水悬浮固体 (SS) 的影响。使用氯化钠 ( NaCl ) ( NaCl ) (NaCl)(\mathrm{NaCl}) 调节原料 TDS，以达到指定的 TDS 水平。如图 2b 所示，起始 TDS 约为 3 , 000 mg / L 3 , 000 mg / L 3,000mg//L3,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，在整个研究过程中逐渐增加。第 86 天，TDS 调整到第一个指定水平 18 , 000 mg / L 18 , 000 mg / L 18,000mg//L18,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。此时，GSB 以 2.6 g COD / 2.6 g COD / 2.6gCOD//2.6 \mathrm{~g} \mathrm{COD/} L.d 的 VLR 运行，COD 去除率达到 85%，出水 COD 为 1 , 052 mg / L 1 , 052 mg / L 1,052mg//L1,052 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。保持相同的 VLR，在第 101 天将 TDS 调节为 22 , 000 mg / L 22 , 000 mg / L 22,000mg//L22,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。在稳态条件下，GSB COD 去除率略降至 79 % 79 % 79%79 \% ，而出水 COD 则增至 1 , 500 mg / 1 , 500 mg / 1,500mg//1,500 \mathrm{mg} / L 左右。在 2.6 g COD/L.d 的相同 VLR 下运行，稳态 COD 去除率和出水 COD 分别稳定在 78 % 78 % 78%78 \% 和 1 , 580 mg / L 1 , 580 mg / L 1,580mg//L1,580 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。

如图 2b 所示，还考察了 TDS 对 GSB 出水 SS 的影响。当 GSB 的进水 TDS 为 10 , 000 mg / L 10 , 000 mg / L 10,000mg//L10,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 时，在出水中检测到约 120 mg / L 120 mg / L 120mg//L120 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的 SS。在五天（ 44 − 50 44 − 50 44-5044-50 天）内，观察到 TDS 飙升至 14 , 000 mg / L 14 , 000 mg / L 14,000mg//L14,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。出现峰值的原因是生产商在生产聚苯乙烯的过程中出现了取样错误。然而，峰值并没有影响 GSB 去除 COD 和出水 SS 的性能，这表明 GSB 具有抵御 TDS 冲击的能力。当 TDS 增加到 22 , 000 mg / L 22 , 000 mg / L 22,000mg//L22,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 时，SS 增加到 380 − 400 mg / L 380 − 400 mg / L 380-400mg//L380-400 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。然而，当 TDS 进一步增加到 25 , 000 mg / 25 , 000 mg / 25,000mg//25,000 \mathrm{mg} / L 时，SS 下降到 230 mg / L 230 mg / L 230mg//L230 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。出水 SS 的变化可以通过观察 GSB 中形成的颗粒来解释。

图 2.厌氧 GSB 反应器的性能。(a) COD 浓度和去除率；(b) 污水的 TDS 和 SS。

在 TDS 增加的初期，颗粒在适应高 TDS 的过程中出现了崩解。这种情况导致出水 SS 增加。当 TDS 升高到 25 , 000 mg / L 25 , 000 mg / L 25,000mg//L25,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 时，出水 SS 下降到 230 mg / L 230 mg / L 230mg//L230 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，这表明颗粒似乎已经适应了高 TDS。这表明颗粒对高 TDS 的适应能力很强。

在稳态条件下，微生物种群的分布及其各自在每个颗粒实体中的功能将占主导地位（Show 等人，2020c）。构成 TDS 的物质成分和含量与整个颗粒中厌氧菌的数量和种类保持平衡。TDS 的增加会刺激颗粒外层的底物分布发生变化。TDS 可能会转移到位于颗粒内层的产甲烷区域，并被未适应的甲烷菌消耗。因此

部分产甲烷菌群可能会被淘汰并脱离主颗粒基质。已经证实，在降解具有抑制作用但可降解的基质时，通常会出现这种现象（Show 等人，2020a,b）。因此，在维持难降解废水的 GSB 稳定运行时，让厌氧微生物适应环境并避免进料冲击至关重要。

由此可见，厌氧颗粒能在短短两周内适应高强度废水。在 COD 负荷 2.5 g / L . d 2.5 g / L . d 2.5g//L.d2.5 \mathrm{~g} / \mathrm{L} . \mathrm{d} 与进水 COD 7 , 043 mg / L 7 , 043 mg / L 7,043mg//L7,043 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 相对应的情况下运行，去除率可超过 70 % 70 % 70%70 \% 的目标。厌氧 GSB 对高 TDS（高达 25 , 000 mg / L 25 , 000 mg / L 25,000mg//L25,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ）和冲击负荷表现出显著的适应能力。

  3.3.AO 处理


3.3.1. A O A O AOA O 处理的脱氮情况


在合并 GSB 的处理出水后，含硫化物的高强度废水被泵送至缺氧-缺氧（AO）反应器进行脱氮和脱硫化处理。图 3a 显示了 AO 处理的硝化负荷和出水 NH 3 − N NH 3 − N NH_(3)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N} 。请注意，硝化负荷以 TKN（凯氏定氮总量）浓度率表示，因为 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 氮和有机氮被认为是硝化细菌的主要底物。由于硝化是一个自养过程，细菌生长的能量来自氨氧化成硝酸盐。与硝化细菌或硝化细菌不同的是，硝化细菌或硝化细菌利用二氧化碳而不是有机碳来合成新细胞，而硝化细菌则需要碳（有机物）作为能量来源。

异养反硝化细菌。从澄清池到缺氧室（图 1）的循环流是利用高强度含硫废水中的碳对回收的硝化混合液进行反硝化。由于氧气会抑制酶的产生，因此在缺氧条件下，硝酸盐或亚硝酸盐会取代细胞呼吸中的氧气。因此，保持缺氧环境对高效反硝化至关重要。

在增加硝化负荷以适应微生物适应的过程中，第 14 天和第 34 天分别出现了出水 NH 3 − N NH 3 − N NH_(3)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N} 显著增加的抑制现象。第 14 天的抑制现象是由于硝化负荷增加到 0.07 g TKN/L.d，对应的 TN 值为 195 mg / L 195 mg / L 195mg//L195 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，导致出水 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 在 44 mg / L 44 mg / L 44mg//L44 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 处激增。为减轻抑制作用，将负荷调整为 0.03 g TKN / L . d 0.03 g TKN / L . d 0.03gTKN//L.d0.03 \mathrm{~g} \mathrm{TKN} / \mathrm{L} . \mathrm{d} 。另一方面，第 34 天的抑制作用为

图 3.AO 工艺的性能。(a) 硝化负荷和出水 NH 3 − N NH 3 − N NH_(3)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N} ；(b) TN 浓度和去除率；© COD 浓度和去除率。
  图 3.

TN增加到 247 mg / L 247 mg / L 247mg//L247 \mathrm{mg} / \mathrm{L} （相当于 0.04 g TKN/L.d），导致出水 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 增加多达 19.5 mg / L 19.5 mg / L 19.5mg//L19.5 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。另据报道，在水解 N , N N , N N,N\mathrm{N}, \mathrm{N} 二甲基甲酰胺的过程中，突然的冲击负荷会产生抑制响应（Li 等人，2019 年）。

由于受到抑制，缺氧室中出现了不理想的浮动反硝化污泥，这可能会影响反硝化过程。一些缺氧污泥呈现出不健康的深色或黑色，这可能是由于溶解氧消耗过多造成的。为避免出现厌氧情况，缺氧室进行了轻度充气，以加强氧气的传输。第 42 天，流出物 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 改善为 6.3 mg / L 6.3 mg / L 6.3mg//L6.3 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，表明反硝化作用恢复。第 70 天，当硝化负荷在第 61 天达到 0.13 g TKN/L.d 时，出水 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 骤增，最高达到 23.8 mg / L 23.8 mg / L 23.8mg//L23.8 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。通过将进料 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 增加到 400 mg / L 400 mg / L 400mg//L400 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，并同时减少进料流量，硝化负荷降至 0.11 g TKN/L.d。随后，硝化效率得到恢复，随着 NH 3 ( < 5 mg / L ) NH 3 ( < 5 mg / L ) NH_(3)( < 5mg//L)\mathrm{NH}_{3}(<5 \mathrm{mg} / \mathrm{L}) 低出水量的出现，负荷逐渐增加，直至实验结束。请注意，缺氧室和缺氧室的运行 HRT 分别为 0.9-5.1 天和 1.7-9.5 天。

如图 3a 所示，在整个实验过程中，除了第 14 天的早期抑制阶段外，出水 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 均符合 35 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 的排放限值。 NH 3 NH 3 NH_(3)\mathrm{NH}_{3} 去除效果令人满意，这可能是由于 AO 反应器中的生物膜生长健康。大量生物膜附着在介质表面。在生物膜运行过程中，由于生物膜内存在氧气梯度，因此可以在更广泛的有氧条件下进行反硝化。这使得生物膜工艺更加稳健、更有弹性。生物膜反应器的优点包括细菌密度高、工艺稳定、资本成本低以及附着微生物对有毒物质的抵抗力强（Lazarova 和 Manem，2000 年；Ercan 和 Demirci，2015 年；Show 等人，2020a,b）。从研究结果中可以推断出，通过适当的适应和加载方案，可以令人满意地去除高强度聚苯乙烯废水中的 NH 3 − N NH 3 − N NH_(3)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N} 。


3.3.2.从 A O A O AOA O 处理中删除 T N T N TNT N


总氮（TN）去除率是 NH 3 − N , NO 2 − − N , NO 3 − − N NH 3 − N , NO 2 − − N , NO 3 − − N NH_(3)-N,NO_(2)^(-)-N,NO_(3)^(-)-N\mathrm{NH}_{3}-\mathrm{N}, \mathrm{NO}_{2}^{-}-\mathrm{N}, \mathrm{NO}_{3}^{-}-\mathrm{N} 和有机氮去除率的总和。TN 浓度和

图 3b 显示了 AO 处理对 TN 去除率的影响。在长达 123 天的实验过程中，进水 TN 从 41 mg / L 41 mg / L 41mg//L41 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 逐步增加到 400 mg / L 400 mg / L 400mg//L400 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。TN 去除率从 69% 稳定增长到 93 % 93 % 93%93 \% 以上。出水 TN 一般随进水 TN 的增加而增加，并在最终稳定运行时趋于稳定，从而满足了 < 45 mg / L < 45 mg / L < 45mg//L<45 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的排放要求。

第 49 天，出水 TN 在 125 mg / L 125 mg / L 125mg//L125 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 处激增，相应地 TN 去除率下降到 50 % 50 % 50%50 \% 。这是由于过度曝气导致缺氧室的 COD 负荷过高，影响了反硝化作用。降低曝气量后，TN 去除率和出水 TN 恢复到最佳状态。可以看出，过度曝气会使缺氧环境转变为好氧环境，而曝气不足则会使缺氧环境转变为厌氧环境；这两种情况都不利于反硝化。值得注意的是，硝化是一个敏感的过程，很容易受到干扰。保持严格的缺氧状态是一项需要密切监控的细致工作。


3.3.3. A O A O AOA O 处理的 COD 去除率


图 3c 显示了进水和出水 COD 浓度以及 AO 处理的去除率。进水 COD 从 741 mg / L 741 mg / L 741mg//L741 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 逐渐增加到 4 , 755 mg / L 4 , 755 mg / L 4,755mg//L4,755 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，与前面 3.3.2 节中讨论的进水 TN 的增加相对应。在整个实验过程中，COD 去除率始终保持在 90% 以上。出水 COD（最高达 219 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} ）始终符合排放限值 500 mg / L 500 mg / L 500mg//L500 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，这表明厌氧消化池可以处理高 COD 废水，而且效果令人满意。一般来说，厌氧 GSB 就像一个主要的降解器，可以去除多达 70 % 70 % 70%70 \% 的 COD，而 AO 就像一个抛光器，可以去除剩余的 COD。综合 A2O 工艺构成了一个强大的化学需氧量去除系统。

由于 COD 已转化为反硝化器的碳源，硝化液的再循环将促进反硝化过程和 COD 降解。值得注意的是，出水 COD 保持稳定，而进水 COD 波动很大。在实际操作中，进水 TN 可能会大幅波动，因此，确定足够的 COD 以实现脱氮是一项重要的操作控制。


3.3.4.生物去除 S 2 − S 2 − S^(2-)S^{2-}


如表 1 所示，高强度含硫废水中的 S 2 − S 2 − S^(2-)S^{2-} 在 1 , 825 − 3 , 640 mg / L 1 , 825 − 3 , 640 mg / L 1,825-3,640mg//L1,825-3,640 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 范围内。与 GSB 废水混合后，浓度降至 293 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 以下。由于超过了 1.0 mg / L 1.0 mg / L 1.0mg//L1.0 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的排放限值，因此进行了一项实验，以研究在好氧条件下生物去除的可行性。

图 4 显示了进水和出水的硫化物浓度及其去除情况。进料中的 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 含量增加到 1 , 470 mg / L 1 , 470 mg / L 1,470mg//L1,470 \mathrm{mg} / \mathrm{L} ，在 1 , 000 mg / L 1 , 000 mg / L 1,000mg//L1,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 左右达到稳定状态。在 0.8 g / L ∙ d 0.8 g / L ∙ d 0.8g//L∙d0.8 \mathrm{~g} / \mathrm{L} \bullet d 的 VLR 下运行时，几乎所有的 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 都被降解，废水中的残留 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 低于 0.02 mg / L 0.02 mg / L 0.02mg//L0.02 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 。在有氧条件下，微生物可将 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 转化为 SO 4 2 − SO 4 2 − SO_(4)^(2-)\mathrm{SO}_{4}^{2-} ，在试验中， 95 % 95 % 95%95 \% 在 SO 4 2 − SO 4 2 − SO_(4)^(2-)\mathrm{SO}_{4}^{2-} 中的产量超过了 95 % 95 % 95%95 \%。 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 可以作为自养硫反硝化过程中的电子供体，产生最终产物 SO 4 2 − SO 4 2 − SO_(4)^(2-)\mathrm{SO}_{4}^{2-} 。据报道， S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 是 S 2 − , S 2 O 3 2 − S 2 − , S 2 O 3 2 − S^(2-),S_(2)O_(3)^(2-)\mathrm{S}^{2-}, \mathrm{S}_{2} \mathrm{O}_{3}^{2-} 、 S 0 S 0 S^(0)S^{0} 和酸性挥发性硫化物中最优先利用的脱硝硫源（Fan 等人，2021 年）。实验表明，高浓度的 S 2 − S 2 − S^(2-)\mathrm{S}^{2-} 可以通过好氧微生物转化处理，以较高的工艺稳定性满足 1.0 mg / L 1.0 mg / L 1.0mg//L1.0 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的排放限值。需要指出的是， SO 4 2 − SO 4 2 − SO_(4)^(2-)\mathrm{SO}_{4}^{2-} 没有排放到公共下水道进一步集中处理的限制。此外，需要指出的是，经气体检测证实，在好氧或缺氧条件下产生 H 2 S H 2 S H_(2)S\mathrm{H}_{2} \mathrm{~S} 的风险很低。

除生物去除外， FeSO 4 FeSO 4 FeSO_(4)\mathrm{FeSO}_{4} 混凝-絮凝等化学方法也是工业中常用的去除 S 2 − S 2 − S^(2-)S^{2-} 的方法。这种方法的优点包括去除效率高、化学计量和操作简单。但是，其明显的缺点是会产生不必要的污泥。由于越来越多的城市将废水污泥列为有害物质，因此禁止以填埋方式处置污泥。因此，污泥的处理和处置成本越来越高。业界也采用了使用 H 2 O 2 H 2 O 2 H_(2)O_(2)\mathrm{H}_{2} \mathrm{O}_{2} 的化学氧化法。这种方法的显著优点是去除效率高，污泥产量低。然而，该工艺需要消耗其他化学物质来支持氧化还原反应，会产生大量中间产物，使硫的回收缺乏吸引力。此外，由于 S 2 − S 2 − S^(2-)S^{2-} 可能存在多种价态，因此操作可能比较复杂。相比之下，本研究调查的生物方法没有上述缺点，因此比化学方法更有优势。

由此可以推断，微生物的适当适应和培养是令人满意地降解难降解的聚苯乙烯废水的关键。另一个关键因素是通过专有的三相 GSB 分离器从生物固体中筛选出致密的颗粒。生长在 AO 中大型介质表面的生物膜可提高性能。在令人满意的试验基础上，对运行条件和工程设计进行了优化和改进，以安装一个处理能力为 8 , 000 m 3 / d 8 , 000 m 3 / d 8,000m^(3)//d8,000 \mathrm{~m}^{3} / \mathrm{d} 的全规模工厂。

  4.结论


一体化 A2O 工艺为高强度聚苯乙烯废水提供了一种可行的处理方法。GSB 去除 7 , 043 mg / L 7 , 043 mg / L 7,043mg//L7,043 \mathrm{mg} / \mathrm{L} COD，AO 去除剩余的 COD，符合 500 mg / L mg / L mg//L\mathrm{mg} / \mathrm{L} 的排放限值。A2O 没有受到 25 , 000 mg / L 25 , 000 mg / L 25,000mg//L25,000 \mathrm{mg} / \mathrm{L} TDS 的不利影响。在硝化负荷为 0.11 g TKN/L.d 和 400 mg NH 3 / L 400 mg NH 3 / L 400mgNH3//L400 \mathrm{mg} \mathrm{NH} 3 / \mathrm{L} 的情况下，几乎去除了 99 % 99 % 99%99 \% 的 NH3 和超过 93 % 93 % 93%93 \% 的 TN。A2O 工艺可处理 1,470 mg / L S 2 − mg / L S 2 − mg//LS^(2-)\mathrm{mg} / \mathrm{L} \mathrm{S}^{2-} 到 1.0 mg / L 1.0 mg / L 1.0mg//L1.0 \mathrm{mg} / \mathrm{L} 的水，工艺稳定性良好。通过适当的微生物适应和工艺设计，一体化 A2O 工艺可对高强度难降解聚苯乙烯废水进行灵活、稳健的处理。


CRediT 作者贡献声明


Hui Guo：方法论、验证、形式分析、调查。姚海涌方法论、验证、形式分析、调查。黄琦琦：方法论、验证、形式分析、调查。李婷：方法论、验证、形式分析、调查。德阳秀方法论、验证、形式分析、调查。Ming Ling：方法论、验证、形式分析、调查。严月根方法论、验证、形式分析、调查。Kuan-Yeow Show：概念化、方法论、写作--原稿、写作--审阅和编辑。Duu-Jong Lee：构思、指导、写作--原稿、写作--审阅和编辑。


竞争利益声明


作者声明，他们没有任何可能会影响本文所报告工作的已知经济利益或个人关系。

图 4.硫化物浓度和去除率。

  数据可用性


数据将应要求提供。

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    • 通讯作者台湾大学化学工程系，台湾台北 10617。

    电子邮件地址：djlee@ntu.edu.tw (D.-J. Lee)。